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刘思金研究组在转化毒理学方面取得新进展
中科院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室刘思金研究组在转化毒理学方面取得新进展，相关研究成果近期以研究论文形式发表于Nano Letters （Zhu, et al. 2022, DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04260）。
肿瘤相关贫血（Cancer Related Anemia, CRA）的发生与肿瘤患者的不良预后密切相关，并可显著降低患者的生活质量。目前CRA尚缺少理想的治疗方法。CRA的发生原因复杂，炎症背景下肝脏细胞中IL-6/STAT3/Hepcidin信号通路紊乱导致的铁转运利用障碍在CRA的发生和进展中发挥重要作用。为此，该研究组构建了以纳米钯片（Palladium Nanoplate, PdPL）为载体，携载妥珠单抗（Tocilizumab, TCZ）的纳米复合体，形成有力对抗IL-6/STAT3/Hepcidin信号通路的纳米拮抗剂（PdPL-PEG@TCZ）。研究结果发现，PdPL-PEG@TCZ可将具有选择性阻断IL-6/IL-6R信号的TCZ高效率的靶向递送到肝脏，实现在肝脏原位削弱IL-6R下游信通路的活化，从而显著抑制肝脏来源铁调素（Hepcidin）的表达。在此基础上，增加血清铁含量，促进红细胞生成，以此显著改善贫血状态。PdPL-PEG@TCZ纳米复合体比游离TCZ显示出更强的改善贫血效果。在CRA动物模型中，PdPL-PEG@TCZ的应用不仅纠正了CRA，同时也显著延缓了肿瘤进展，实现了“一石二鸟”的效果。本研究为纠正CRA和肿瘤治疗提供了新的策略与方法。相关研究成果在线发表于Nano Letters。
PdPL-PEG@TCZ纳米复合体的构建和纠正CRA及抑制肿瘤进展示意图
该研究得到了国家自然科学基金、科技部和中国科学院国际合作项目支持。
相关论文链接：https://pubs.acs.org/articlesonrequest/AOR-SISCKFSZ7GHQIS76NUUV
环境化学与生态毒理学国家重点实验室
2022年1月18日
2022-01-18
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曲广波等在Chem上合作发表黑磷表界面可控修饰的综述文章
二维纳米材料黑磷（Black Phosphorus, BP）是继石墨烯之后，又一具有广阔应用前景的单元素片层二维纳米材料。BP在能源、器件、医学、环境等多个领域展现出独特的优势。然而，BP表界面极高的化学活性是制约其实际应用的主要瓶颈。BP具有高度的结构各向异性、尺寸依赖的可调带隙及量子限制效应。因而，可通过BP表界面的可控精准调节，对其理化性质进行有效改良。中科院生态环境研究中心江桂斌课题组曲广波与中科院深圳先进技术研究院喻学锋团队合作，撰写题为“Surface and interface control of black phosphorus”的综述，发表于化学领域的权威期刊Chem。
图1. BP表界面调控的方法示意图
论文回顾了近年来在大规模大尺寸制备BP方面的突破及其在实际应用中的意义；基于BP的光学、电学、热学和机械学等特性，阐述了其在光电器件、能源转化及存储、生物医学、化学传感、机械摩擦等领域的应用；基于本征BP与周围环境形成相互作用的复杂界面，详细综述了通过形貌调控、物理阻断、化学改性、生物修饰等方法，在改善BP稳定性的同时，实现对其理化性质的精准可控调节的研究进展，从而进一步扩展其实际应用。基于BP目前的研究进展，论文展望了BP在制备、改性、应用等方面的新方向，有望推动BP的工业化发展。
图2. BP与复杂环境相互作用界面
本论文的工作得到了国家自然科学基金委、深圳市科技创新委员会、中国科学院青年创新促进会的支持。
论文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929421005933
环境化学与生态毒理学国家重点实验室
2022年1月7日
2022-01-07
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刘景富研究组提出以总有机碳作为定量微纳塑料总量的指标
微纳塑料已经成为全球关注的环境污染问题，迫切需要采用科学的定量指标评估和管控其污染。作为一类多种聚合物种类、粒径和形貌的混合颗粒物，如何简便可靠地对其进行定量是环境分析化学面临的新挑战。受总有机碳（TOC）和化学需氧量（COD）指标在天然有机质定量及有机污染物控制方面成功应用的启示，刘景富课题组提出用TOC作为定量微纳塑料总量的通用指标，并获得2018年国家重大科研仪器研制项目（自由申请）支持。经过三年的努力，实现了基于TOC准确灵敏测定微纳塑料总量，获得国家发明专利（ZL202010095438.8），论文近日发表在分析化学国际权威期刊Analytical Chemistry。
该测定方法流程如图1所示。首先，分别用不含碳的玻璃纤维膜过滤两个平行水样，富集微纳塑料及其他颗粒物。然后，将其中一张膜依次进行碱性K2S2O8氧化、芬顿消解处理以去除包括胡敏素在内的天然有机质，用TOC分析仪测定微纳塑料和颗粒态黑碳（PBC）的总TOC值；将另一张富集有颗粒物的玻璃纤维膜依次进行磺化、芬顿消解处理以去除PBC外其他颗粒态碳，用TOC分析仪测定PBC的TOC值。上述两个TOC值的差值即为微纳塑料的TOC。对1升水样进行处理测定，方法的检出限为7μg C/L。考虑到多数环境监测实验室、大学和科研院所已配备TOC分析仪，无需额外添置仪器设备即可实现微纳塑料总量的监测，方法具有成本低、可操作性强的优点；另外，由于该方法能同时定量样品中微纳塑料的TOC和颗粒态碳黑的TOC，有利于直接评估它们对碳循环的贡献。因此，该方法有望在微纳塑料环境污染监测及其对碳循环的影响研究中发挥重要作用。
图1 基于TOC测定微纳塑料总量示意图
研究得到国家自然科学基金委国家重大仪器研制项目的资助。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.analchem.1c03114
环境化学与生态毒理学国家重点实验室
2022年1月5日
2022-01-05
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“乌梁素海流域生态环境综合风险与管控技术”顺利通过专家评审
11月9日，由发展中国家科学院院士、欧洲科学院院士吕永龙教授团队承担，内蒙古巴彦淖尔市环境科学研究所、河套灌区生态环境风险评估院士工作站共同参与的“乌梁素海流域生态环境综合风险与管控技术”项目顺利通过专家评审。
乌梁素海是全球荒漠/半荒漠地区极为罕见的具有生物多样性和环保多功能的大型浅水草型湖泊，对维护中国西北地区生态平衡，保护物种的多样性起着举足轻重的作用，是内蒙古“一湖两海”综合治理的重要部分。同时，乌梁素海还是黄河凌期以及当地暴雨洪水的滞洪库，是确保黄河内蒙古河段枯水期不断流的重要水源补给库，对于维系黄河水系具有巨大的不可替代的作用。习总书记在2018年和2019年多次强调：“要加强生态环境保护建设”、“加快乌梁素海水生态综合治理等”、“推进水资源节约集约利用”、“以水定城、以水定地、以水定人、以水定产”的指导方针。
该项目针对乌梁素海流域生态环境问题，采用遥感监测、地面数据采集和实验室样品分析等多种手段，系统分析了乌梁素海流域常规营养盐指标、重金属、多环芳烃、药物和个人护理品、有机氯农药和全氟化合物等传统及新型污染物在环境多介质中空间分布特征和污染状况，辨识了主要来源，研究了主要风险源的影响范围及程度，评估了典型污染物的生态环境风险。同时，基于多时相遥感影像解译了该区域生态系统类型，调查了乌梁素海浮游生物、鱼类、沉水植物、挺水植物等水生生态系统，解析了流域水系与水生植物的时空分布态势，并提出了流域污染管控技术方案。该项目为进一步探究影响乌梁素海流域生态环境安全的主要因素、维护流域生态系统健康奠定了重要的科学基础。
城市与区域生态国家重点实验室
2021年11月24日
2021-11-24
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环境化学与生态毒理学国家重点实验室在纳米二氧化硅诱导心血管损伤新机制方面取得进展
中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室宋杨研究员在纳米二氧化硅诱导心血管损伤新机制方面取得进展。研究成果通过自由投稿（Track II）方式以Serum apolipoprotein A-I depletion is causative to silica nanoparticles-induced cardiovascular damage为题，于2021年10月29日在线发表在PNAS（《美国科学院院刊》）上。该研究起始于2016年，西南大学为第一通讯作者单位。澳大利亚昆士兰大学柯普春研究员、国家纳米科学中心陈春英研究员、首都医科大学黄榕翀教授、浙江省医学科学院楼建林教授和西南大学宋尔群教授参与了部分工作。
矽肺是长期呼吸暴露大量游离二氧化硅颗粒所引起的以肺部损伤为主的疾病，在世界范围内尤其是发展中国家具有广泛的患病人群。近年来，流行病学研究揭示了游离二氧化硅的暴露乃至空气污染和心血管疾病之间的潜在关系；而细颗粒物的暴露对心血管系统的损伤机制，仍有待进一步探究。
该课题组发现通过呼吸暴露的纳米二氧化硅能够在肺泡中吸附肺表面活性物质，随后穿过气血屏障进入血液循环 （图1）。肺表面活性物质的包裹显著促进纳米二氧化硅在血液中吸附载脂蛋白A-I，这样的吸附显著缓解了纳米二氧化硅的细胞毒性和促炎效应。但是纳米二氧化硅在血液中的快速清除，导致血液中的载脂蛋白A-I被不断耗竭。载脂蛋白A-I在脂质转运中具有重要角色，可以拮抗动脉粥样硬化的发生。因此，长期呼吸暴露纳米二氧化硅的小鼠产生了明显的心血管损伤，而载脂蛋白A-I模拟肽的补充则显著缓解了该损伤。在临床样本中，矽肺患者血清中的载脂蛋白A-I的浓度较健康人乃至冠心病患者显著降低，进一步验证了纳米二氧化硅暴露对载脂蛋白A-I的清除作用。
该研究揭示了纳米二氧化硅通过吸附并耗竭功能性蛋白质，诱导心血管损伤的新机制，为纳米颗粒暴露诱导的心血管毒性效应研究提供了新的思路。
图1. 纳米二氧化硅穿过肺血屏障吸附载脂蛋白A-I并导致其耗竭的模型示意图
该研究工作到得到了国家自然科学基金和中央高校基本科研业务费项目的支持。
论文链接：https://www.pnas.org/content/118/44/e2108131118。
环境化学与生态毒理学国家重点实验室
2021年11月2日
2021-11-02
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系统分析与可持续发展课题组在景感生态学公众感知定量研究方面取得新进展
景感生态学（Landsenses Ecology）是由赵景柱研究员生前提出的，以可持续发展为目标，基于生态学的基本原理，从自然要素、物理感知、心理感知、社会经济、过程与风险等相关方面，研究土地利用规划、建设与管理的科学。城市与区域生态国家重点实验室系统分析与可持续发展课题组在赵景柱研究员的指导和支持下，取得一系列研究成果：
使用深度迁移学习实现城市物理和心理感知的大规模测度和建模分析。利用公众感知先验知识库和街景现状数据集开展景感指数模型训练和预测（图1），对城市街区尺度不同土地利用条件下物理和心理感知建立定量模型并深入讨论。研究绘制了6种心理感知的景感地图（图1），发现其空间分布规律及其社会经济驱动要素。研究弥补了遥感和现场调查手段在视角和数据量方面的不足，并根据模型结果在不同街区土地利用条件下提供一系列改进策略，从而优化物理景观配置并缓解负面心理感受。该研究对维护城市环境公平和公共健康具有巨大应用潜力。该研究发表于 Land Use Policy。
图1 景感生态学心理感知（左）和物理感知的量化模型（右上）以及景感地图（右下）
量化城市道路绿化水平维度和垂直维度的质量差异。北京市六环内样点层面、道路层面和县域层面的平均道路绿视率均值分别为17.2%、15.3%和15.7%。不同城市功能区道路的绿视率均表现出明显空间分异，道路绿视率平均值依次为旅游区(15.68%)>住宅用地(15.12%)>服务区(14.70%)>文化区(14.22%)>商业用地(12.35%)。北京市六环内城市道路绿视率与植被指数呈显著正相关，不同尺度层面的道路绿视率与植被指数空间分布一致，但部分地区存在空间异质性（图2）。该研究有助于城市规划者和管理者准确有效地规划和设计城市道路绿化。研究发表于Urban Forestry and Urban Greening。
图2 北京市六环区域内道路绿化水平的空间分析结果
实现基于360°半球面全景的视觉绿盖度快速测量方法。设计实现了360°半球面全景拍摄设备及绿盖度算法，弥补传统街景图视域覆盖缺陷，探究北京市西城区不同街区类型视觉绿盖度与地表温度和植被指数之间的联系（图3）。该研究为城市园林绿化部门提供了评估复杂城市环境中绿化覆盖的测量工具，并能够为权衡人本尺度下的垂直绿化设计与微气候表现提供决策依据。该研究发表于Ecosystem Health and Sustainability。
图3 360°半球面全景的视觉绿盖度测算流程（左）和西城区实地测量结果（右）
文章通讯作者分别为赵景柱研究员、董仁才研究员和付晓高级工程师，第一作者分别为特别研究助理张永霖和在读博士生李涛。
以上研究得到了国家重点研发计划课题（2016YFC0503605）、中科院战略先导专项（XDA23030403）、城市与区域生态国家重点实验室开放基金课题（SKLURE2016-1-05）等项目资助。
文章链接：
https://doi.org/10.1016/j.landusepol.2021.105762
https://doi.org/10.1016/j.ufug.2021.127153
https://doi.org/10.1080/20964129.2021.1929502
城市与区域生态国家重点实验室
2021年10月11日
2021-10-11
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陈保冬研究组在丛枝菌根真菌群落响应极端干旱机制方面取得新进展
城市与区域生态国家重点实验室陈保冬研究组与中国农业科学院、中科院植物研究所等单位合作在丛枝菌根（arbuscular mycorrhizal, AM）真菌群落对极端气候的响应机制方面取得重要进展。相关研究成果以“Community response of arbuscular mycorrhizal fungi to extreme drought in a cold-temperate grassland”（DOI: 10.1111/nph.17692）为题在知名植物学期刊New Phytologist上发表。论文报道了草原生态系统中AM真菌群落对极端干旱的响应模式及其与植物群落之间的关系，并提出植物群落的逆境适应策略介导了AM真菌群落对极端干旱的响应。
作为全球气候变化的重要体现，极端气候事件发生的频率和强度不断增加，严重威胁着全球和区域生态系统的稳定。长期以来极端气候事件的不可预测性和稀有性限制了我们对其生态效应的研究，且已有的研究多关注地上植被生态系统，很少关注地下土壤生态系统。AM真菌是一类重要的植物共生微生物，广泛分布于陆地生态系统中，可以与绝大多数陆地植物形成菌根共生体，是影响植物群落动态和生态系统稳定的关键微生物类群。然而，在自然生态系统中，我们对AM真菌群落如何响应极端气候事件还知之甚少。
本研究依托内蒙古草原极端干旱实验平台（图1），综合考虑地上植被和土壤环境因素，研究了AM真菌群落对极端干旱的响应规律及其与植物群落之间的关系。研究发现，AM真菌的丰富度和群落组成对极端干旱非常敏感，且其对急性干旱的敏感性高于对慢性干旱的敏感性。AM真菌群落响应（即物种丰富度的下降和群落组成的变化）可由土壤水分、植物丰富度和地上生产力共同解释。本研究深入探讨了AM真菌群落对极端干旱的响应与植物群落之间的关系，并基于相关分析和结构方程模型验证提出植物群落的逆境适应策略（plant adaptive strategy）可能介导了AM真菌群落对极端干旱的响应（图2）。
图1内蒙古草原极端干旱实验平台
图2植物群落介导AM真菌群落响应假说
本研究揭示了AM真菌群落对极端干旱事件的响应模式和规律，为理解气候变化下土壤微生物群落的响应和构建机制，以及地上植被与土壤微生物之间的耦联关系提供了科学依据。
研究工作到国家重点研发计划和国家自然科学基金项目的资助。
论文链接：https://nph.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1111/nph.17692
土壤环境科学与技术实验室
2021年9月9日
2021-09-09
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贺泓院士团队在硫酸盐非均相形成机制方面取得重要进展
中国科学院生态环境研究中心贺泓院士团队与宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco教授团队、内布拉斯加大学林肯分校曾晓成教授团队合作，在大气颗粒物硫酸盐非均相形成机制方面取得重要进展（图1）。研究成果以“Mechanistic Study of the Aqueous Reaction of Organic Peroxides with HSO3- on the Surface of a Water Droplet”为题，发表于Angew. Chem. Int. Ed. （2021, 133, 20362）上。
图1. 有机过氧化物与硫酸氢根(HSO3-)的反应示意图
本团队前期研究表明，硫酸盐和二次有机气溶胶是大气细颗粒物PM2.5的主要成分。重污染期间大气中高浓度硫酸盐和高浓度二次有机气溶胶往往同时发生，说明这两种重要组分可能存在重要相互作用。因此揭示大气二次颗粒物形成中污染前体物二氧化硫和有机物的氧化机制及耦合关系对阐明灰霾成因至关重要。
鉴于此，科学家对二氧化硫和有机过氧化物的液相反应开展了系列实验模拟研究，发现反应主要产物为硫酸盐和有机硫酸酯。然而，由于实验条件的限制，除硫酸盐和有机硫酸酯的相对含量高低存在争议外，反应的场所（在溶液内部还是在非均相界面上）和微观反应机理未知，限制了对大气二次颗粒物形成的准确预测。
研究团队采用经典分子动力学模拟和量子化学计算相结合的手段，发现有机过氧化物和亚硫酸氢根离子（HSO3-：二氧化硫在液相中的主要存在形式）均具有很强的气液界面倾向性，这说明反应倾向于在非均相界面上进行。此外，还发现硫酸盐和有机硫酸酯的形成是由于HSO3-的S原子对过氧基团（-O(O2)O(O1)H）上不同O原子的进攻，即：当硫原子进攻O1原子时，过氧基团上的O-O键断裂，S和O1成键形成硫酸盐（图2 (1)，以异戊二烯过氧化物为例）；而当硫原子进攻O2原子时，S和O2成键形成有机硫酸酯（图2 (2)）。动力学计算发现，对于不同的有机过氧化物，硫酸盐的形成速率都高于有机硫酸酯，表明硫酸盐的相对产率要高于有机硫酸酯。
图2. 异戊二烯过氧化物与HSO3-的反应机理：(1) 产物为硫酸盐：a 反应物(RC1)、过渡态(TS1)、反应产物(RP1)；b 反应势能面；c 关键反应位点示意图; (2) 产物为有机硫酸酯：a 反应物(RC2)、过渡态(TS2)、反应产物(RP2)；b 反应势能面；c 关键反应位点示意图。
该研究成果不仅为揭示硫酸盐和二次有机气溶胶的形成机制及其耦合作用提供了理论支撑，还为深入理解气液非均相界面上的微观物理化学过程提供了重要思路，对进一步改善大气二次颗粒物模拟及丰富和发展霾化学理论体系具有重要意义。
以上研究成果得到了国家自然科学基金、中国科学院特别研究助理、博士后基金等项目的资助。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/ange.202105416
大气环境与污染控制实验室
2021年9月6日
2021-09-06
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研究表明高排放情景下干旱化加剧将威胁陆地生物多样性
近日，中国科学院生态生态环境研究中心与美国奥本大学及德国波茨坦气候影响研究所的科研人员组成的国际团队在美国科学院院刊（PNAS）发表题为“高变暖情景下全球干旱化将加剧并威胁生物多样性” （Terrestrial biodiversity threatened by increasing global aridity velocity under high level warming）的研究论文，首次评估了全球历史时期和未来陆地干旱化的速率和方向及其对自然和人类生态系统的潜在影响。论文指出在社会经济发展一切照旧的情况下，干旱化速度的上升将会威胁到人类社会系统（农业和城市）和陆地生物多样性。
自工业革命以来，由于人为温室气体排放量的不断增加，地球气候系统已经发生了显著改变，突出表现是全球变暖和干旱化的加剧。目前研究广泛认为这些变化将极大改变生物的生境，从而导致生物为寻求适合栖息地而进行迁移。例如，一项长达百年的欧洲高山植物物种观测记录显示随着气候变暖，原本低海拔区域的植物正不断向高海拔区域扩散以抵消低海拔区域温度升高带来的不利影响。另外，海洋中许多鱼类的生活范围和洄游路线也随着海水温度的升高而不断转向两极低水温区域。但是，关于干旱化对物种迁移影响的研究仍然缺乏。
研究人员首先利用1979-2016的历史气候数据计算了历史时期全球干旱化速度的空间分布。结果发现农业和城市系统在历史时期经历了持续的干旱化，尤其是美国中西部、俄罗斯西部和亚马逊东南部。这些区域的干旱化对人类社会和陆地生物造成相当大的压力，比如2020年美国西部多个城市遭受干旱导致不得不限制城市供水。同时，研究人员利用遥感数据发现干旱化速度也显著影响了植被的生长甚至结构组成。
其次，研究人员计算了未来时期（2050-2099）不同排放情景下（减排、少量减排、一切照旧）全球干旱化速度的空间分布。在一切照旧的发展情景下，干旱化对陆地生物多样性造成的威胁最为严重，对水分条件非常敏感的两栖类受到威胁的又最为显著。全球平均干旱化速度可达每年0.75公里，在一些干旱化严重的区域可以超过每年8公里（图1）。这意味着全球所有受到影响的动植物可能需要在2050年至2099年平均迁移37.5公里，在干旱化严重区域则需要迁移超过400公里，这将极大改变目前生物群落和人类生活景观的空间格局。同时，研究人员发现，不同于变暖导致的物种向两极或高山方向迁移，干旱化的方向更多样，这将增加物种迁移遇到的障碍。
该研究得到国家重点研发计划项目和国家重点实验室研究项目支持。
相关论文信息：https://doi.org/10.1073/pnas.2015552118
图1：历史时期（1979-2016）和未来时期（2050-2099）三个排放情景下全球干旱化速度（第一列和第二列）和温度速度（第三列）的空间分布。干旱化速度的计算同时考虑了潜在的植被对大气二氧化碳浓度升高的响应范围，其中第一列为完全不响应，第二列为按照理论水平响应。图片中红色像素表示干旱化速度，蓝色则表示湿化速度。高排放情景下，亚马逊雨林、非洲南部、澳大利亚、美国东南部以及欧洲大部将经历显著的快速干旱化进程。
城市与区域生态国家重点实验室
2021年8月31日
2021-08-31
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曲久辉院士团队在离子跨膜传输脱水合机制研究取得重要进展
中国科学院生态环境研究中心曲久辉院士团队与耶鲁大学Menachem Elimelech研究组、华东理工大学化学与分子工程学院合作，在水合离子跨膜传输脱水合机制研究方面取得重要进展。相关成果以“In Situ Characterization of Dehydration during Ion Transport in Polymeric Nano channels”为题，发表于化学领域顶级期刊—美国化学学会会刊（J. Am. Chem. Soc.，DOI：10.1021/jacs.1c05765.）。
纳米通道内水合离子的传输现象普遍存在于生物系统和膜分离应用中。阐明水合离子在限域传输过程中与膜孔之间的结构匹配机制，对于提高离子选择性，优化膜分离效率至关重要。然而，由于缺乏可靠的原位表征技术，人们对于水合离子在纳米通道传输过程中的动态结构转化机制知之甚少，这阻碍了离子限域传输和分离的原理认知和技术进步。
图1. NaCl溶液经NF90过滤前后hI+分布的变化
研究团队将飞行时间-二次离子质谱（ToF-SIMS）与微流控过滤装置耦合，首次实现了水合离子跨膜传输过程中脱水合现象的原位观测。研究结果表明，水合钠离子(H2O)nNa+（n=1~6）在体相溶液中水合数分布呈现以(H2O)3Na+为优势形态的类正态分布。当溶液pH提高时，由于电荷屏蔽效应，将导致(H2O)nNa+水合分布向小水合方向偏移，优势形态转变为 (H2O) Na+。而经过聚酰胺钠滤膜NF 90截留，水合数大于2的水合钠离子比例显著下降，(H2O) Na+及(H2O)2Na+成为优势形态，平均水合数从3.03减少至1.86（图1），这是首次从实验角度证实了孔道尺寸效应所引起的水合离子脱水合现象。
图2.水合离子在聚酰胺滤膜纳米孔道内的传输机制示意图
研究团队还选取不同孔径大小的聚酰胺滤膜对水合钠离子进行截留，进一步验证了孔径大小与水合离子尺寸之间的匹配关系。(i)当滤膜孔径大于水合离子时，水合离子跨膜后比例随水合数增加而下降，(H2O) Na+成为优势形态。这是由于在非限域传输过程中，水合数较少的水合离子具有更高的传输速率，导致其在跨膜后比例较高。(ii) 当滤膜孔径小于水合离子时，由于孔径的限制，较大的水合离子将发生脱水合，部分脱除结合水。实验观测到在限域纳米孔道内，水合数小于3的水合离子才能发生跨膜传输。对于水合钾离子和水合锂离子也观测到了一致的传输规律。此外，作者还发现，膜孔内部的离子化羧基与脱水合离子之间具有较强的粘性效应，这种源自静电相互作用的粘性力会阻碍部分脱水合离子在孔道内部的传输（图2）。
该研究成果是纳米流体领域的重大技术飞跃，在离子分离、生物传感和电池应用等方面具有重要指导意义。
该工作得到了国家自然科学基金，中国科学院基础前沿科学研究计划“从0到1”原始创新项目，中科院生态环境研究中心杰出创新计划，美国国家科学基金的支持。论文的第一作者是博士生陆成海，通讯作者是中科院生态环境研究中心胡承志研究员、曲久辉院士以及耶鲁大学Menachem Elimelech教授。
环境水质学国家重点实验室
2021年8月30日
2021-08-30
