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郑明辉研究组在大气细颗粒中有机污染物的非靶标筛查方面取得新进展
中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室郑明辉课题组在大气细颗粒物中有机污染物的非靶标筛查取得新进展,相关成果发表在Environ. Sci. Technol. (2021, 55, 109),(2022, 56, 7288),( 2022, 56, 7153)和Environ. Int. (10.1016/j.envint.2022.107421)上。
多环芳烃因具有三致毒性备受关注,传统分析方法仅针对美国或者欧盟限定的16种多环芳烃,大气中存在大量未被识别的新型芳烃类化合物。课题组利用傅里叶离子回旋共振质谱结合全二维气相色谱-飞行时间质谱对检测地区大气细颗粒物中的芳烃类化合物进行非靶标筛查,共计识别出386种芳香类化合物。根据识别可信度不同将化合物进行分类,结合标准物质准确定量了10余种芳烃,并初步探究其来源,进一步结合毒性当量因子识别出高风险的芳烃,为更准确评估此类化合物健康风险提供了依据。
大气颗粒物组分和来源极其复杂,其诱发疾病的毒性组分及健康危害机制仍不清楚,尤其是关键毒性组分不明,这给有针对性地控制大气颗粒物的健康风险带来了极大困难。课题组利用仪器分析,再结合EPA ToxCast项目数据库,从中筛查出76个ToxCast 化合物,其中21个化合物之前在大气中较少被关注,5个在大气中为首次报道。结合污染物的药代动力学模型,进一步筛选出大气中29个需优先关注的高风险污染物。将涉及29种大气污染物和31个人体分子靶点的267条化学-效应通路映射在一个二分网络中,从中发现12个主要的不良作用途径。表明大气中有机污染物除先前多报道的心血管和肺外,还可能通过改变细胞增殖、蛋白质稳定、受体结合和调节转录因子活性使不良反应发生在肝脏、肾脏、前列腺和骨骼。
气固分配和粒径分布是影响大气中有机污染物环境行为和人体暴露风险的关键因素。课题组结合仪器分析与化学计量学手段,筛选出88个在气相和细颗粒物中具有显著性差异的有机组分,发现一些酚类化合物、硝基化合物和氰化物主要分布在气相,邻苯二甲酸酯、酰胺、芳香酮和氮杂环化合物倾向存在于颗粒相。将这些化合物的实测气固分配系数与基于热平衡分配模型计算的理论值进行比较,发现部分化合物相差多个数量级。进一步通过ICRP模型和皮肤渗透模型估算了这些污染物经呼吸吸入和皮肤接触的人体日暴露量,并根据这些物质在心脏损伤、肝毒性、呼吸毒性、致癌性、雄激素受体、雌激素受体、芳香烃受体和氧化应激方面的毒性效应数据进行了毒性评估,发现了大气中10种比常规监测的PAH具有更高健康风险的新污染物。
不同人类活动排放的多环芳烃的化合物特征不同,课题组采集了不同时期的大气样品,结合仪器分析和聚类分析,结果表明不同时期颗粒物中芳香类化合物的组成特征不同。人为活动减少时期,芳香类化合物以低不饱和度和长烷基侧链取代的芳烃为主,可能主要来源于消费品使用,煤燃烧以及石油化工等相关产业的排放,CHO类化合物具有更高的氧化度,可能来自于氧化的芳烃类气溶胶,稠环PAHs的硝基衍生物是主要的CHNO类化合物,在此期间NOx和PAHs排放减少可能导致其同系物数量降低。本研究对识别大气颗粒物中芳香类化合物的来源,实施有效污染防控具有借鉴意义。
以上研究工作得到了国家自然科学基金重大研究计划培育项目和集成项目的资助。
论文第一作者分别为乔林和徐驰博士,通讯作者均为高丽荣和郑明辉研究员。
论文链接详见:
1. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.0c02290
2. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.1c06890
3. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.1c08829
4. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0160412022003488?via%3Dihub
环境化学与生态毒理学国家重点实验室
2022年7月20日
2022-07-21
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刘思金研究组在大气细颗粒物穿透生物屏障及毒性效应方面取得新进展
环境化学与生态毒理学国家重点实验室与山东第一医科大学、北京积水潭医院等单位合作,在大气细颗粒物穿透生物屏障及毒性效应方面取得新进展,相关研究成果近日发表于The Proceedings of the National Academy of Sciences (Qi, et al. PNAS. 2022), Nano Today (Qi, et al. Nano Today. 2022), Journal of Controlled Release (Yan, et al. J Control Release. 2022)等。
目前,大气颗粒物污染的健康效应得到广泛关注。呼吸暴露可导致细颗粒进入肺部,并穿越气血屏障进入血液循环中;进入血液循环的颗粒物可跟随血液循环分布到不同器官和组织中。然而,现阶段对于颗粒物的组织靶点,特别是穿越生物屏障的情况了解甚少。针对这一科学问题,该研究团队通过合作研究,利用球差校正透射电镜和高倍透射电镜表征等技术,发现在脑部疾病患者的脑脊液样本中有外源性的颗粒物,通过形貌、粒径和化学组成等的比对,鉴定出了之前尚未报道过的颗粒物,例如马来亚石(malayaite)和二氧化钛(anatase)等,也鉴定出在其它组织器官中被报道过的颗粒物,例如含铁、含硅和含钙的颗粒物。该研究团队进一步使用动物模型进行了验证,并借助同位素示踪技术,确认呼吸暴露的细颗粒物可穿透气血屏障进入血液循环,最终传输到大脑组织内,同时损伤血脑屏障。体外的血脑屏障(blood-brain barrier, BBB)模型进一步验证了上述的发现。同位素标记结果显示,细颗粒物在脑组织中的滞留时间比肝脏和脾脏等其它器官更长,提示了对神经系统长期的慢性健康危害。以上结果发表于PNAS (Qi, et al. PNAS. 2022)。
与此同时,该研究团队利用临床资源、实验动物模型等,发现了大气颗粒物在骨关节的分布,该项研究为大气颗粒物的长期暴露与骨关节退行性疾病的发生提供了佐证,以上研究发表于Nano Today (Qi, et al. Nano Today. 2022)。此外,该团队发现大气老化显著影响颗粒物的毒性效应;该团队在发光纳米颗粒物的转化毒理方面也取得进展。相关成果分别发表于Antioxidants (Yan, et al. Antioxidants. 2022)和JCR (Yan, et al. J Control Release. 2022)。
该研究得到了国家自然科学基金、科技部和中科院有关项目支持。
论文链接1:https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2117083119
论文链接2:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1748013222000536
论文链接3:https://www.mdpi.com/2076-3921/11/4/754
论文链接4:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/
S0168365922003352?via%3Dihub
环境化学与生态毒理学国家重点实验室
2022年6月24日
2022-06-24
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俞文正研究组在自来水水质空间评价方面取得重要进展
中科院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室俞文正研究组在自来水安全的空间评价方面取得重要进展,相关成果以“Spatial assessment of tap-water safety in China”为题,发表于Nature Sustainability期刊。
饮用水安全对公共卫生和可持续发展至关重要。本研究采集了中国31个行政区域的103个城市的家庭自来水样本。测量了18种常见消毒副产物(DBPs)的浓度以及总有机碳(TOC),离子电导率等水质参数,并根据不同DBPs的浓度和毒性加权求和计算DBPs毒性。副产物的空间分布差异明显(图1,和原文图2:https://www.nature.com/articles/s41893-022-00898-5/figures/2)。虽然DBPs的浓度与有机质含量密切相关,但DBPs的发生更受经济发展、污染排放等人为因素的影响(见原文图4:https://www.nature.com/articles/s41893-022-00898-5/figures/4)。此外,纳滤是一种有效的终端净水方式,可以减少DBPs的影响(见原文图6:https://www.nature.com/articles/s41893-022-00898-5/figures/6)。
图1:沿海和内陆城市的Br-DBPs和Cl-DBPs (Supplementary information)
本研究结果突出了低质量饮用水的潜在健康风险,应考虑采用可持续性解决方案。该论文还以Research Briefing形式总结了主要研究结果,并回顾了科研过程中想法的产生和实现。以该工作为基础的科普已经发表到科技日报,并受到新华社、人民日报和人民网的转载。
该论文的通讯作者为俞文正研究员和耶鲁大学Menachem Elimelech教授,第一作者为博士生刘梦洁。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41893-022-00898-5
Research Briefing:https://www.nature.com/articles/s41893-022-00901-z
News and Views论文:https://www.nature.com/articles/s41893-022-00900-0
科技日报:http://www.kjrb.net/news/3120.html
人民日报:https://wap.peopleapp.com/article/rmh29156952/rmh29156952
环境水质学国家重点实验室
2022年6月14日
2022-06-14
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蔡亚岐研究组与王军研究组合作在稳定连接共价有机框架纳滤膜研究中取得进展
中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室蔡亚岐研究组通过Doebner反应成功构建了4-羧酸喹啉连接的共价有机框架QL-COFs,与环境水质学国家重点实验室王军研究组合作,用QL-COFs对商品化纳滤陶瓷膜管进行修饰,制备得到QL-COF纳滤膜,并将其应用于有机分子及盐的纳滤筛分。相关研究结果最近发表在Nature Communications(DOI: 10.1038/s41467-022-30319-2)。
共价有机框架(Covalent Organic Frameworks, COFs)是一类新型的晶态多孔有机聚合物,近年来引起广泛关注。可逆反应通常被认为是合成结晶COFs的必要条件。然而可逆反应生成的可逆共价连接化学键稳定性较差,使COFs难以在实际应用环境中长时间保持晶态的多孔框架结构。因此,开发新型有机缩合反应合成具有稳定共价连接的COFs对于拓展COFs结构和功能的多样性,并拓展其应用至关重要。
利用亚胺的化学活性,蔡亚岐研究组巧妙地通过多组分Doebner反应构建了亚胺衍生4-羧酸喹啉连接的QL-COFs。Doebner反应具有可逆-不可逆顺序的反应历程,通过芳醛、芳胺和丙酮酸的三组分一锅反应和亚胺COFs的合成后修饰均可成功构建高结晶度、高孔隙度的QL-COFs。此方法不需要特殊的有机单体设计,理论上能够推广到绝大部分已报道的亚胺COFs中。材料表征发现,4-羧酸喹啉连接的QL-COFs具有良好的稳定性,能够耐受强酸强碱等。此外,相比于对应的亚胺连接COFs,QL-COFs的孔径发生收缩,高密度羧基的分布显著提升了QL-COFs的亲水性。基于上述特点,蔡亚岐研究组与王军研究组合作,用QL-COFs对商品化刚玉陶瓷纳滤膜管进行修饰,制备了QL-COF膜材料。纳滤实验发现,QL-COF膜对分子尺寸大于其孔径1.4 nm的有机分子均可实现99%以上的截留率,尺寸排阻效应是其主要的分离机理。同时,QL-COFs良好的亲水性使纳滤膜表现出了高达850 L m-2 h-1 MPa-1的水通量,QL-COF纳滤膜性能稳定且能够耐酸耐碱。电驱动的阳离子纳滤筛分实验表明QL-COF膜对大尺寸阳离子Oct4N+、Dodec4N+同样能够实现高效纳滤截留。
图a:Doebner反应合成4-羧酸喹啉结构的反应机理;图b:通过Doebner反应分别以一锅法和合成后修饰法构建4-羧酸喹啉连接的QL-COF-1/2。
该研究为新型稳定连接COFs的设计合成提供了新思路,同时为开拓COFs的应用提供了有新参考。
该研究得到了国家自然科学基金项目和国家重点研发计划项目的资助。
文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-022-30319-2
环境化学与生态毒理学国家重点实验室
环境水质学国家重点实验室
2022年5月18日
2022-05-18
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刘振刚研究组在废弃生物质资源化及碳足迹分析方面取得新进展
热解是废弃生物质重要的热化学转化技术。市政污泥是典型的废弃生物质,污泥热解衍生生物炭富含碳、磷(P)硫(S)和其他作物所需的营养组分,具有广阔的土壤应用前景。污泥中P、S元素在土壤重金属钝化过程中起着关键作用,但是目前污泥生物炭中P、S进入土壤后其形态分布、转化特征和归趋尚不明确;另外,关于污泥热解-土壤应用过程中碳封存及温室气体排放缺乏系统研究。刘振刚研究组近期利用同步辐射中能X射线近边吸收结构(XANES)等原位表征技术研究了污泥生物炭中P、S在热解及土壤老化过程中形态演化的分子机制,并首次通过生命周期评价方法量化了污泥热解-污泥生物炭土壤应用系统中碳足迹。相关成果发表在Environmental Science & Technology(doi: 10.1021/acs.est.2c00632)和Journal of Cleaner Production(2022, 358, 132057)期刊。
结果表明,污泥中磷酸铁(Fe-P)、有机磷在热解处理过程中转化为更稳定的类羟基磷灰石结构化合物,而热解过程中超过58%的硫被还原为S2-并与污泥中重金属等阳离子形成稳定的硫化物;在土壤老化过程中,污泥生物炭中稳定态磷又逐渐转化为有效性相对较高的形态(钙弱结合态磷),而硫化物逐渐被氧化、转化成活性高的无机硫酸盐形态。此外,由于对氧化还原环境响应机制差异,污泥生物炭中磷、硫在盆栽和大田土壤中呈现明显不同的形态变化特征。热解过程中磷、硫通过吸附、沉淀及硫化等反应影响并显著降低了污泥-土壤系统中重金属的有效态含量和环境风险。通过生命周期评价体系对污泥热解及其土地利用过程中碳足迹和关键影响因素进行量化和敏感性分析,结果显示,相对于传统污泥厌氧消化-土地利用、填埋、焚烧等处理方式,污泥热解-土地利用碳排放消减率可达53%以上,碳减排优势显著。
以上研究成果阐明了生物炭-土壤系统中典型有益元素形态演化规律、碳足迹及其关键影响因素,为废弃生物质无害化处理、资源化利用和固碳减排提供重要理论支持。
以上研究工作得到了国家自然科学基金和山东省重大科技创新工程等项目资助。
论文链接详见:
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.est.2c00632
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S095965262201664X
固体废弃物处理与资源化实验室
2022年5月9日
2022-05-09
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汪海林研究组在表观遗传修饰方面的合作研究取得新进展
DNA N6-甲基腺嘌呤(N6-methyladenine, 6mA)是原核生物和真核生物中一种重要的表观遗传修饰。2020年汪海林研究组(Cell Res, 2021, 31 (1): 94-97)和Christof Niehrs 研究组(Nat Chem Biol, 2020, 16 (6): 630-634)独立地发现哺乳动物基因组中存在非表观遗传相关、错误掺入的DNA 6mA。尽管DNA 6mA是DNA扩增过程中错误掺入的产物,但错误掺入的6mA在疾病中的作用尚未被探索。
近日,中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室汪海林研究组、中国医学科学院基础医学研究所佟伟民研究组和同济大学医学院高正良研究组合作在Cell Discovery杂志发表了题为“Rare and misincorporated DNA N6-methyladenine is a hallmark of cytotoxic stresses for selectively stimulating the stemness and proliferation of glioblastoma cells”的研究论文(Cell Discovery, 2022, 8:39)(https://www.nature.com/articles/s41421-022-00399-x)。首次揭示了DNA 6mA在人脑胶质瘤中的起源、作用及其潜在机制。
为了消除细菌来源DNA 6mA的干扰,汪海林团队开发了一种抗细菌DNA干扰的、超灵敏、精准的UHPLC-MS/MS分析方法,并应用于人胶质母细胞瘤中的DNA 6mA。他们的研究结果表明,人胶质母细胞瘤中DNA 6mA(~0.08 ppm)极其痕量,比文献报道(Cell, 2018, 175(5): 1228-1243)的水平(~1000 ppm)低12,500倍。与正常脑组织相比,人脑胶质瘤中DNA 6mA显著减少(图1)。通过分别在低氧以及常氧环境中培养胶质瘤细胞,研究组还发现低氧可显著降低DNA 6mA的水平。
美国西奈山医学院房刚教授团队与汪海林团队合作(Science, 2022, 375:515-522)(https://www.science.org/doi/abs/10.1126/science.abe7489),以汪海林团队建立的基于LC-MS/MS的DNA 6mA精准分析为参照,发展了单分子测序为基础的6mASCOPE方法。利用先进的6mASCOPE,他们也证明了人胶质母细胞瘤中DNA 6mA水平远低于文献报道水平。
图1. 人脑胶质瘤中DNA 6mA水平显著降低
与Science论文(2022, 375:515-522)仅测定DNA 6mA丰度不同,汪海林团队通过使用两种不同的重稳定同位素标记方法,进一步探索胶质瘤中DNA 6mA的来源。如果观察到重稳定同位素标记的DNA 6mA,则表明可能存在由甲基化转移酶催化形成的表观遗传相关的DNA 6mA。他们采用建立的超灵敏、精准的6mA分析,并未检测到重稳定同位素标记的DNA 6mA。由此证明观察到的6mA与甲基转移酶无关,而是由DNA聚合酶介导的错误掺入产生。
通过体外的H2O2细胞毒性实验显示,胶质瘤细胞毒性应激可以引起RNA N6-甲基腺嘌呤(m6A) 核苷的释放。同位素标记的m6A核苷的掺入实验显示,RNA m6A核苷可以剂量依赖的以DNA 6mA的方式掺入基因组DNA中。这些结果暗示,胶质瘤中错误掺入的DNA 6mA可能是由于细胞应激引起RNA m6A核苷胞外释放,并通过嘌呤补救合成途径掺入的。
通过对6mA水平与胶质母细胞瘤患者总生存率的相关性分析,表明6mA水平与胶质母细胞瘤患者总生存率呈显著负相关;进一步的Kaplan-Meier生存分析显示,高6mA水平患者的中位总生存率(OS Rate)率是低6mA水平患者的1.78倍(图2);采用Cox比例风险模型进行生存分析显示,无论是同时调整5mC和5hmC的水平还是同时调整MGMT 启动子突变和TERT突变,6mA水平均与患者总生存率显著相关。相比之下,经典的表观遗传修饰5mC和5hmC水平与患者总生存率并无显著相关。由此,证明了痕量的DNA 6mA而非丰度相对高的DNA 5-甲基胞嘧啶(5mC)和5-羟甲基胞嘧啶(5hmC)是胶质母细胞瘤患者预后不良的潜在生物标志物。
图2. 较高的6mA水平与较差的患者生存率相关
为进一步探究细胞应激产生的m6A核苷对胶质瘤细胞的影响,对m6A核苷处理前后的胶质瘤细胞进行细胞增殖及细胞成像分析。结果显示,m6A核苷会抑制胶质瘤细胞增殖,但同时可刺激一部分细胞形成神经球样细胞团,暗示m6A核苷的出现可刺激一部分胶质母细胞瘤的干性形成,并促进其增殖。由于观察到的DNA 6mA是由m6A核苷经嘌呤补救合成途径错误掺入而形成的,人脑胶质瘤中错误掺入的DNA 6mA水平可能反映细胞毒性应激的程度。
这项研究是关于疾病中DNA 6mA的错误掺入及其在疾病中的潜在标志作用的第一份报道。
中国科学院生态环境研究中心博士生吕聪和中国医学科学院牛亚梅博士为论文的共同第一作者。该研究工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划和中国科学院战略性先导科技专项培育项目支持。
环境化学与生态毒理学国家重点实验室
2022年5月6日
2022-05-06
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贺泓院士团队发现大气OH自由基生成新机制
OH自由基作为大气中最重要的氧化剂,维持着对流层的氧化能力,对大气自净和气态污染物向颗粒态污染物的转化过程都发挥着至关重要的作用,传统观点认为颗粒物(PM)是OH自由基的汇而不是源。贺泓院士团队与宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco教授、内布拉斯加大学林肯分校曾晓成教授、合肥物质科学研究院安徽光机所合作研究发现,光照条件下,黑碳颗粒物可以活化O2与水反应生成并向大气持续释放OH自由基,这一发现揭示了大气OH自由基的一个新的非均相生成来源,改变了对大气OH自由基源汇机制的传统认识。研究成果近期以Very Important Paper(VIP)和封面论文的形式发表于Angew. Chem. Int. Ed.期刊。
该团队前期研究发现,黑碳具有很强的活化分子氧能力(ACS Catal. 2018, 8, 3825),O2分子活化形成的表面原子氧物种又可以与水分子反应生成表面羟基(Environ. Sci. Technol. 2020, 54, 7070)。研究团队借助量子化学计算进一步发现,这些羟基物种很容易在黑碳表面移动并最终从表面脱附成OH自由基(图1),利用激光诱导荧光(LIF)技术对黑碳表面OH自由基生成和持续释放的直接观测证实了该理论预测(图2)。研究团队通过对体系电子结构特征的深入分析发现,黑碳表面的羟基物种具有明显的自旋密度分布,即表现出部分的自由基特征。表面羟基破坏了黑碳表面π电子的离域性,而随着羟基从表面脱附,表面π电子的离域性得到恢复,增强了体系稳定性(图3)。
图1 (a)黑碳表面羟基移动的反应路径及能垒;(b)黑碳、Fe2O3、Al2O3表面羟基的脱附能。
图2 商用黑碳(SB4A)、柴油车黑碳(Diesel soot)、商用矿尘(ATD)表面OH自由基生成的LIF测定:(a)含水的合成空气(80% N2 + 20% O2)气氛;(b)过滤了颗粒物的实际大气气氛。
图3 (a)-(b)黑碳表面OH脱附前后体系的自旋密度分布特征;(c)-(d)黑碳表面OH脱附前后体系的π电子密度分布特征。
该研究成果不仅揭示了大气OH自由基生成的新机制,同时表明黑碳具有重要的催化氧化性能,为大气污染控制和大气化学研究提供了新思路。
该项研究得到了国家自然科学基金基础科学中心等项目的资助。
论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202204829
大气环境与污染控制实验室
2022年4月16日
2022-04-16
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欧阳志云研究组牵头完成“黄河流域国家级自然保护区管理成效评估”
4月7日,国家林业和草原局发布了黄河流域国家级保护区管理成效评估成果。该成果由生态环境研究中心徐卫华研究员牵头,联合中国林科院、北京林业大学、中国水产科学研究院、中国地质科学院、中科院成都生物研究所等单位专家开展,是我国首次开展的国家级自然保护区第三方评估。
黄河流域是我国重要的生态屏障,在我国经济社会发展和生态安全方面具有重要地位。开展黄河流域国家级自然保护区管理成效评估,是贯彻落实习近平总书记对黄河流域生态保护重要指示批示精神和《关于建立以国家公园为主体的自然保护地体系的指导意见》的要求,有利于规范自然保护区建设与管理、提升自然保护区管理成效,保障流域生态安全,推动黄河流域高质量发展。
此次评估采取单位自评、遥感分析、内业审核与实地核查、单位评估反馈、综合评议的方式,从基础保障、管理措施、管理成效、亮点工作与特色经验、负面影响等5个方面构建26项指标,对黄河流域所在省区(不包含四川)的82个国家级自然保护区的管理成效进行系统评估。
评估结果显示,在2016—2021年的评估期内,黄河流域82处国家级自然保护区,管理成效优秀率占26.8%,良好率占64.6%,合格及以下占比为8.5%。评估期内40.2%的保护区主要保护对象状况改善较为明显,89%的自然保护区内植被盖度保持稳定或有所提升,黄河流域上游自然保护区水源涵养能力得以巩固,下游自然保护区湿地萎缩现象整体有所减弱。评估也发现了自然区管理体制机制、社区绿色发展、生态补偿机制等方面存在的不足,提出了每个保护区的问题清单与整改建议。评估成果为黄河流域国家级自然保护区规范化的建设与管理、管理成效的整体提升提供了重要支撑。
城市与区域生态国家重点实验室
2022年4月12日
2022-04-12
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持久性有机污染物暴露相关的动脉粥样硬化早期生物标志物研究取得进展
近期,中国科学院生态环境研究中心宋杨团队在持久性有机污染物暴露相关的动脉粥样硬化早期生物标志物研究方面取得进展。研究成果以“Evaluation of early biomarkers of atherosclerosis associated with polychlorinated biphenyl exposure: an in vitro and in vivo study”为题发表在《Environmental Health Perspectives》期刊上。
心血管疾病已成为造成全球人口死亡的第一原因。当前公认的心血管疾病危险因素主要有高脂血症、高血压、抽烟和糖尿病等,但并不能解释和预测所有心脑血管临床事件的发生。环境污染尚未被确认为心血管疾病的危险因素。目前,很少的生物标志物可用于预测心血管疾病。
多氯联苯暴露相关的动脉粥样硬化早期生物标志物
研究通过多组学联用技术,发现持久性环境污染物多氯联苯的醌类代谢物暴露诱导内皮损伤,促进心血管疾病进程的分子机制(如图)。组学测序结果提示非编码RNA HDAC7-AS1与 MIR-7-5p 通过Ago2特异性结合。非编码RNA HDAC7-AS1充当内源性RNA与TGF-β2竞争性结合MIR-7-5p。结合临床样本证实冠状动脉粥样硬化性心脏病血浆中HDAC7-AS1、MIR-7-5p和TGF-β2的水平正相关。
研究提示血浆中非编码RNA可作为环境污染物暴露相关的动脉粥样硬化诊断生物标志物和治疗靶点。
研究工作得到了国家科学基金等项目的支持。
论文链接:https://ehp.niehs.nih.gov/doi/10.1289/EHP9833。
2022-04-07
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魏源送研究组在污泥高级厌氧消化对甲基汞削减方面取得新进展
中国科学院生态环境研究中心魏源送研究组在污泥高级厌氧消化对甲基汞削减方面取得新进展。相关成果近期发表在Bioresource Technology(2022,347,126394)和Journal of Hazardous Materials(2021,406,124310)。
厌氧消化工艺是实现污泥资源化的关键技术,而重金属是制约污泥资源化利用的关键因素。基于热水解的污泥高级厌氧消化工艺在北京得到了广泛应用,然而,人们并不清楚基于热水解的污泥高级厌氧消化对甲基汞的削减效果。因此,本研究以北京某再生水厂为对象,通过现场调研和实验室研究,率先明确了工程规模污泥高级厌氧消化对污泥中甲基汞的削减效果,揭示了热水解温度在甲基汞削减中的作用,明晰了污泥高级厌氧消化过程中汞甲基化和甲基汞去甲基化的动态变化过程及潜在的微生物学机制。
现场调查结果表明,污泥中总汞含量为(4.35±0.43)mg/kg,经过高级厌氧消化,由于浓缩效应导致总汞含量升高到(6.37±1.05)mg/kg(低于《农用污泥污染物控制标准GB4284-2018》的B级污泥产物总汞限值15 mg/kg),但污泥高级厌氧消化工艺显著削减了污泥中的甲基汞含量,在高温热水解过程,甲基汞含量从1.61~8.94 ng/g削减到0.38~3.42 ng/g,并在厌氧消化后进一步降低到0.21~2.03 ng/g。
实验室研究结果表明,热水解温度是污泥中甲基汞显著削减的重要因素。与对照(没有热水解)和低温(100℃)热水解相比,高温(120℃、150℃)的热水解使甲基汞发生了显著的去甲基化(从4.24 ng/g降低到0.95ng/g)。值得注意的是,高温热水解同步激活了厌氧消化前期水解酸化阶段的汞甲基化和后期产甲烷阶段的甲基汞去甲基化,但最终甲基汞的去甲基化占主导。基于高通量测序等手段,明确了污泥高级厌氧消化过程中汞甲基化、甲基汞去甲基化作用的相关微生物种群和hgcA、merA等功能基因的演变特征。
该研究成果明确了高级厌氧消化对污泥中甲基汞的削减作用,为降低污泥汞污染的环境健康风险提供了科学支持,具有重要的现实意义。
以上研究工作得到了北京市自然科学基金项目资助。
论文第一作者为刘吉宝助理研究员,通讯作者为魏源送研究员。
论文连接详见:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0304389420323001
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0960852421017363
水污染控制实验室
2022年2月23日
2022-02-23