贺泓院士团队在O₂介导碳酸盐表面NO与SO₂协同氧化方面取得重要进展

在国家重点研发计划（2024YFC3711902）和国家自然科学基金（22188102、22327806和22476201）等项目资助下，中国科学院生态环境研究中心贺泓院士团队与宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco教授团队合作，在O₂介导碳酸盐表面NO与SO₂协同氧化方面取得重要进展。研究成果以“O_2‑Mediated Synergistic Oxidation of NO and SO₂ on Carbonate Surfaces”为题于近日发表于Journal of the American Chemical Society (DOI:10.1021/jacs.5c20427)。

作为地质碳循环的主要储库，碳酸盐矿尘通过风化与沉积作用长期参与调节大气CO₂浓度。传统观点认为碳酸盐缺乏固有氧化能力，仅依赖酸中和作用影响二次气溶胶生成，工业脱硫脱硝亦需借助高级氧化剂。然而，碳酸盐在真实大气条件下的反应行为及氧化机制研究十分有限。尽管已有研究证实SO₂与NO₂在碳酸盐表面存在协同吸收，但其化学本质尚不明确；对于直接排放量大、反应活性低的NO，其转化动力学与反应机理更是研究空白。

为揭示碳酸盐在大气环境中与气态污染物的反应机制，本研究结合精密实验设计与密度泛函理论（DFT）计算，证实了SO₂与NO在Na₂CO₃表面的协同氧化作用。研究发现该协同氧化过程高度依赖O₂浓度：适量O₂促使NO与SO₂生成[SO₅-NO]中间体，进而通过O-O键断裂转化为硫酸盐与NO₂；NO₂则通过进一步协同氧化路径生成硝酸盐。这一发现为复合污染条件下大气氧化性的持续强化提供了机理解释，也为实现在大气环境条件下协同去除NO_x和SO₂提供了新思路。

论文的第一作者为中国科学院生态环境研究中心博士研究生曹青，通讯作者为中国科学院生态环境研究中心楚碧武研究员、李浩副研究员和宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco教授。研究得到了中国科学院生态环境研究中心贺泓院士的悉心指导。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c20427

图. Na₂CO₃表面NO和SO₂协同氧化示意图

大气环境与污染控制实验室

2026年2月24日