中国科学院生态环境研究中心赵旭课题组在电子电镀废水电化学脱氮方面研究取得新进展。研究成果发表在国际刊物《Nature Water》上(文章链接https://doi.org/10.1038/s44221-023-00169-3)。
将废水中的NO3-转化为NH3对于获得有价产品和缓解环境问题具有重要意义。铁基电催化剂因其低成本且无毒的特点,具有较好的应用前景。但高盐废水环境中,铁电极易溶解失活,限制了他的应用。
课题组研究发现废水中镍、钴、锌等金属离子能有效促进商用铁电极电转换硝酸盐为氨氮的效率,提升了电极使用的活性与寿命。研究证明了废水中的Ni2+离子会诱导电极表面重构形成NiFe双层氢氧化物活性相,这种微纳结构也促进了传质与电子转移,从而获得高硝酸盐转化率和氨选择性。
图1. 铁电极在不含(a)和含(b)Ni2+的废水中自腐蚀后NO3-RR性能比较;铁表面腐蚀反应(c)及NiFe-LDH纳米片的形成(d);铁电极在不含(e)和含(f)Ni2+的废水中重构后的SEM图;(g)铁电极在含Ni2+废水中稳定性实验
利用原位拉曼光谱揭示了电化学驱动相分离使得表面NiFe-LDH-Ov转化成新的 -FeOOH和缺陷态 -Ni(OH)2。动态变化的表面结构增加了活性位点暴露,强化了NO3-的有效吸附和活化,进而提升了硝酸盐还原动力学和产NH3选择性(图2)。
图2.(a)原位拉曼反应器示意图;Fe(b,c)和FeNi500/FF(d,e)在不含NO3?和含NO3-电解质中原位拉曼光谱;(f)拉曼峰强度比随电压变化
上述“以废治废,变废为宝”的方法不仅克服了铁电极易失活的不足,而且提出了一种利用废水共存组分重构电极提高电催化效率的新途径,为电子电镀废水中硝酸盐的去除与回收提供了一种实用方法。
中国科学院生态环境研究中心博士研究生王开丰为论文第一作者,赵旭研究员为通讯作者。该研究得到国家自然科学基金项目资助。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s44221-023-00169-3
环境水质学国家重点实验室
2023年12月11日