科研进展----中国科学院生态环境研究中心

魏源送研究组在猪粪厌氧消化中基于铁系化合物和病毒群落介导耐药基因削减方面取得新进展

针对我国畜牧业绿色发展和新污染物治理的国家战略需求，围绕生猪养殖粪污资源化利用与多污染物协同减排，中国科学院生态环境研究中心魏源送研究组开展了系列研究，并在猪粪厌氧消化过程中基于铁系化合物和病毒群落介导耐药基因削减方面取得新进展。相关成果相继发表在Environmental Science & Technology (doi.org/10.1021/acs.est.3c07664), Waste Management (2021, 136: 122-131), Science of the Total Environment (2022, 844: 157054), Journal of Cleaner Production (2022, 376:134240), Bioresource Technology (2019, 287: 121393; 2019, 291: 121847; 2020, 298: 122519; 2022, 360: 127635), Journal of Hazardous Materials (2019, 366: 192–201) .作为全健康（One health）理念（动物&环境&人类）中重要一环，环境中细菌耐药的形成同抗生素类药物的使用密不可分，而我国每年生产的抗生素类药物约50%用于畜禽养殖，且以生猪养殖为主，这使得猪粪成为环境中耐药菌（Antibiotic resistant bacteria, ARB）和耐药基因（Antibiotic resistance genes, ARGs）重要来源。厌氧消化生产沼气是猪粪资源化利用的重要手段。课题组在基于铁系化合物强化猪粪厌氧消化的基础上，围绕铁系化合物的8种不同形态/价态对ARGs的影响开展了系统研究，基于铁系化合物可实现猪粪厌氧消化甲烷提升~20%，ARGs相对丰度削减~30%，且铁系化合物能够简化厌氧消化系统中ARGs的垂直（VGT network）和水平转移网络（HGT network）。猪粪厌氧消化系统中ARGs传播特征但猪粪厌氧消化中，ARGs的宿主既是ARB又是产甲烷关键功能菌，如何实现高风险ARGs/ARB的靶向控制是关键。基于宏基因组，研究团队构建了病毒群落介导ARGs归趋的生物信息学研究方法，结合Crispr spacer，tRNA和序列同源性，精准识别了病毒群落和ARB之间的相互作用网络；并结合胞外转化型（Transformation）ARGs、接合型（Conjugation）ARGs和转导型（Transduction）ARGs定量化分析，明确了病毒群落对ARGs传播的贡献，证实了病毒群落对ARB的裂解远大于其对ARGs的传播，并在实验室条件下得到了验证，为基于噬菌体疗法靶向控制环境中高风险ARGs/ARB奠定了理论基础。以上研究工作得到了国家水体污染控制与治理科技重大专项，国家自然科学基金委青年基金和德国洪堡基金会的支持。论文第一作者为张俊亚副研究员/卢铁东博士，通讯作者为魏源送研究员/德国亥姆霍兹环境研究中心-UFZ的Hans Hermann Richnow博士。论文链接详见：https://doi.org/10.1021/acs.est.3c07664https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2018.11.106https://doi.org/10.1016/j.biortech.2019.121847https://doi.org/10.1016/j.biortech.2019.122519; https://doi.org/10.1016/j.biortech.2019.121393https://doi.org/10.1016/j.wasman.2021.10.010http://dx.doi.org/10.1016/j.scitotenv.2022.157054https://doi.org/10.1016/j.biortech.2022.127635https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2022.134240水污染控制实验室膜技术研究与应用研究组2024年1月30日

2024-01-30

贺泓院士团队发现大气Cl^-光活化及其催化氧化SO₂的新机制

硫酸盐是大气细颗粒物（PM2.5）的主要成分，对全球气候变化、区域空气质量以及人类健康都有重要影响。目前全球和区域大气模式不能准确模拟硫酸盐的观测结果，说明大气中存在硫酸盐的未知生成机制。贺泓院士团队与宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco教授团队、北京理工大学张秀辉教授团队合作研究发现，在潮解NaCl颗粒上，SO2可以发生非均相光氧化反应生成硫酸盐。通过实验和量子化学理论计算证实，在酸性条件下，溶液中的氯离子可以和水合氢离子及氧气结合自发形成[Cl--H3O+-O2]复合体，并在氙灯光源激发下，发生电子转移过程生成Cl自由基、O2-自由基和OH自由基。Cl自由基和OH自由基均可以将亚硫酸盐氧化为硫酸盐，其中Cl自由基可以被四价硫还原为Cl-离子，呈现出显著的催化效应。由于Cl-的弱吸光性，其活化为Cl自由基被认为需要强氧化剂（如OH自由基、O3等）参与。本研究突破了对大气中Cl活化的传统认识，证实了在光照作用下，不需要其他强氧化剂的参与，Cl-就可以与空气中的O2同时被活化，生成表面活性氧物种，增强大气氧化性并促进二次硫酸盐形成。而SO2非均相氧化过程产生的H+又可以促进Cl-的光活化，说明Cl-光活化和SO2非均相氧化具有协同促进效应。颗粒物界面过程对大气氧化性的增强和二次颗粒物形成的促进作用及其正反馈机制，是我国“大气霾化学”污染区别于以往典型污染事件的重要特征，也是“大气霾化学”研究的重要内容。氯化物是自然排放量最大的海盐气溶胶的主要成分，在燃烧排放的颗粒物中也普遍存在，揭示含氯颗粒物界面过程对大气氧化性和二次颗粒物形成的影响机制，有助于促进对“大气霾化学”污染成因的深入认识。图1. 大气Cl-光活化及其催化氧化SO2机制示意图相关研究以 “Photoactivation of chlorine and its catalytic role in the formation of sulfate aerosols” 为题目发表在期刊Journal of the American Chemical Society （JACS）上。硕士生曹轶群为论文第一作者，马庆鑫研究员、Joseph S. Francisco教授和贺泓院士为共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金基础科学中心项目、科技部重点研发计划项目和中国科学院青年创新促进会优秀会员项目的资助。论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c10840大气环境与污染控制实验室 2024年1月20日

2024-01-20

北京京津冀国家城市站2023年学术委员会会议暨重点基础设施建设项目咨询会顺利召开

　　12月16日，北京京津冀区域生态环境变化与综合治理国家野外科学观测研究站2023年学术委员会会议暨重点基础设施建设项目咨询会在北京召开。学术委员会主任傅伯杰院士主持了会议，学术委员会委员、科技部国家科技基础条件平台中心和中国生态系统研究网络（CERN）主管领导、北京世奥森林公园开发经营有限公司、中心领导和城市站骨干人员30余人参加了会议。　　站长周伟奇研究员从国家站的发展历程、长期监测、研究工作、合作交流、科普与示范等方面，向与会专家报告了2023年取得的工作进展。副站长逯非研究员汇报了重点基础设施建设项目“城市生物-环境交互过程观测与实验平台”落地奥林匹克森林公园的工作进展情况。　　专家组对京津冀国家城市站的监测数据积累、研究成果、示范与服务等方面工作给予了充分肯定；同时讨论了重点基础设施建设项目“城市生物-环境交互过程观测与实验平台”，一致认为在奥林匹克森林公园开展城市生态系统多要素、多过程、多环境因子长期观测，代表性强、显示度高、示范效应好，对于支撑城市生态环境研究具有重要意义，建议尽快启动建设。与会人员合影房自正书记致辞周伟奇站长汇报城市站工作进展逯非副站长汇报重点科技基础设施建设项目工作进展　　北京京津冀国家城市站　　2023年12月18日

2023-12-18

赵旭课题组在电子电镀废水电化学脱氮方面研究取得新进展

中国科学院生态环境研究中心赵旭课题组在电子电镀废水电化学脱氮方面研究取得新进展。研究成果发表在国际刊物《Nature Water》上（文章链接https://doi.org/10.1038/s44221-023-00169-3）。将废水中的NO3-转化为NH3对于获得有价产品和缓解环境问题具有重要意义。铁基电催化剂因其低成本且无毒的特点，具有较好的应用前景。但高盐废水环境中，铁电极易溶解失活，限制了他的应用。
课题组研究发现废水中镍、钴、锌等金属离子能有效促进商用铁电极电转换硝酸盐为氨氮的效率，提升了电极使用的活性与寿命。研究证明了废水中的Ni2+离子会诱导电极表面重构形成NiFe双层氢氧化物活性相，这种微纳结构也促进了传质与电子转移，从而获得高硝酸盐转化率和氨选择性。
图1. 铁电极在不含（a）和含（b）Ni2+的废水中自腐蚀后NO3-RR性能比较；铁表面腐蚀反应（c）及NiFe-LDH纳米片的形成(d)；铁电极在不含（e）和含（f）Ni2+的废水中重构后的SEM图；（g）铁电极在含Ni2+废水中稳定性实验利用原位拉曼光谱揭示了电化学驱动相分离使得表面NiFe-LDH-Ov转化成新的 -FeOOH和缺陷态 -Ni(OH)2。动态变化的表面结构增加了活性位点暴露，强化了NO3-的有效吸附和活化，进而提升了硝酸盐还原动力学和产NH3选择性（图2）。
图2.（a）原位拉曼反应器示意图；Fe（b，c）和FeNi500/FF（d，e）在不含NO3？和含NO3-电解质中原位拉曼光谱；（f）拉曼峰强度比随电压变化上述“以废治废，变废为宝”的方法不仅克服了铁电极易失活的不足，而且提出了一种利用废水共存组分重构电极提高电催化效率的新途径，为电子电镀废水中硝酸盐的去除与回收提供了一种实用方法。
中国科学院生态环境研究中心博士研究生王开丰为论文第一作者，赵旭研究员为通讯作者。该研究得到国家自然科学基金项目资助。论文链接：https://www.nature.com/articles/s44221-023-00169-3 环境水质学国家重点实验室
2023年12月11日

2023-12-13

魏源送课题组一篇中斯合作研究论文荣获斯里兰卡总统科学奖

11月21日，魏源送课题组一篇中斯合作研究论文的斯方合作伙伴S. K. Weragoda博士和R. Weerasooriya教授荣获2023年斯里兰卡总统科学研究奖。该论文以斯里兰卡重大民生问题—不明原因慢性肾病（CKDu）为研究切入点，选择斯里兰卡三个CKDu风险区（high risk, HR; low risk, LR and no risk, NR）和一个对照区（control zone, CR），通过现场调研，考察了不同季节（旱季和湿季）CKDu病区浅层地下水水质和溶解性有机物（Dissolved Organic Carbon, DOC）的特征，同时考察了杀虫剂及其代谢产物，明确了CKDu病区地下水中有机物组分差异，揭示了CKDu病区地下水中DOC与钙、镁离子以及农药杀虫剂之间的相互关系，为开发适于CKDu病区的经济高效饮用水处理技术提供了科学依据。
该论文第一作者为我中心培养的斯里兰卡籍Madhubhashini Makehelwala博士，通讯作者为魏源送研究员。Madhubhashini Makehelwala博士于2015年获得中国科学院-发展中国家院长奖学金（CAS-TWAS President’s Fellowship for International PhD Student）资助进入魏源送课题组攻读博士学位。
该论文研究工作得到了中国-斯里兰卡自然科学基金委员会联合基金项目（21861142020）、“一带一路”国际科学组织联盟（ANSO）联合研究项目（ANSO-CR-KP-2020-05）和中国-斯里兰卡水技术研究与示范联合中心项目的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2018.12.435 水污染控制实验室
教育处
中国-斯里兰卡联合科教中心水分中心
国际合作办公室2023年12月1日

2023-12-01

中心主办Science合作刊物EHS刊发重磅文章：优化全球变化计划，为全球可持续发展提供系统解决方案

　　在不断变化的分化世界中，迫切需要一个新的全球科学计划来促进可持续发展目标（SDGs）的实现。作为一个国际科学计划，尽管“未来地球”旨在加强研究和社会合作以加速向全球可持续发展的转变，但对研究人员或更广泛的利益相关者来说，它在为全球可持续发展制定跨学科研究的国际科学议程方面的作用和影响并不清晰。　　日前，中心主办的Science合作刊物Ecosystem Health and Sustainability（2023，9，Article 0143）刊发了来自厦门大学、中国科学院生态环境研究中心、中国科学院青藏高原研究所和中国科学院西北生态环境资源研究院的吕永龙、傅伯杰、姚檀栋和秦大河等4位著名科学家的重磅文章：“Priority Actions for Enhancing Global Change Program to Provide Global Sustainable Solutions”，该文提出了未来的发展方向，以帮助全球变化计划对推进全球可持续性科学的发展发挥更重要的作用，填补研究空白，解决我们对全球环境风险认知的不确定性，建立决策者和其他利益相关者进行有效沟通的更好的科学-政策平台，并为人类和环境福祉提升提供可持续的解决方案。
　　文章提到，我们期待一个新的综合全球变化计划，将所有利益攸关方聚集在一起，建立一个跨越地缘政治鸿沟的可持续性科学合作联盟，帮助制定和实施全球和国家科学技术与创新促进可持续发展的路线图，分享科学和知识，以满足人类对水、健康、优质教育、环境卫生和粮食安全的需求，同时维护全球生态系统和地球健康。
　　2023年11月15日，美国科学促进会（AAAS）网站以“The Future of Future Earth: How global science programs can navigate the complex, shifting challenges in sustainability science”（“未来地球的未来：全球科学计划如何在复杂且不断转换的挑战中巡航可持续性科学”）为题对该文进行了报道。新闻稿链接：https://www.eurekalert.org/news-releases/1007945　　EHS由中国生态学学会、中国科学院生态环境研究中心和中国科技出版传媒股份有限公司共同主办，为Science合作刊物（SPJ），由美国科学促进会（AAAS）出版。最新影响因子4.9，位于Q1区，入选中国科技期刊卓越行动计划。所刊文章类型包括：研究论文、综述、社论、观点、政策论坛、述评、评论与回复、报告。
　　查看文章原文：https://spj.science.org/doi/10.34133/ehs.0143 　　

　　生态学报编辑部
　　2023年11月22日

2023-11-22

刘刚课题组在供水管网过渡效应方面取得新进展

　　过渡效应是指出厂水质发生变化时，管网微生态失稳导致向水中释放颗粒物与微生物引起用户端水质恶化的现象。由于污染加剧、标准趋严、净水技术持续发展等多重因素，水厂工艺升级是大势所趋，出厂水质提升也使得老旧管网输送新质饮用水正成为普遍现象。然而，过渡效应仍属研究空白，以往的工艺升级和水质切换并未妥善考虑过渡效应及其潜在的水质风险。　　团队跟踪研究了启动RO工艺前后管网水质的时空变化，发现因为出厂水质变化引起供水管道微生态失稳，过渡效应在新质水进入管网的第一时间即刻发生，向水中释放相当数量的颗粒物和微生物（图1）。研究首次发现，过渡效应在1个月后开始消退，客户端水质提升与改善的效果从2个月开始逐渐展现，这意味着工艺升级后的第一个月为过渡效应窗口期，应作为水质监测与风险管控的重点时期。此外，研究发现过渡期T0时刻，各项指标日变化峰值提高了3倍，因此作者提出用水高峰期的水力扰动可放大过渡期的水质恶化（图1, 2, 3），过渡窗口期（第1个月）的用水高峰应作为水质风险管控的重点时刻。　　图1 水厂和管网内颗粒负荷（？P/V）以及颗粒物附着ATP（P-ATP）的长期（a, b）和日变化（c, d）趋势。图中：TB – 启动RO工艺前；T0 – 启动RO工艺；T1M – 启动RO工艺1个月；T2M – 启动RO工艺2个月；T1Y – 启动RO工艺1年； T2Y – 启动RO工艺2年。　　通过SourceTracker2和NCM两种方法，研究发现工艺切换初期管网沉积物与生物膜中微生物均有显著释放（图2），T0与T1M期间成倍增长的释放量与颗粒负荷的增长相呼应，并且伴随着释放微生物物种的显著增加。截至工艺升级2年时，沉积物与生物膜中微生物的释放量急剧降低，因此团队提出通过进水厂工艺升级，可有效调控管网与饮用水之间的微生物交互。SourceTracker2的分析结果显示，在整个两年研究周期中，沉积物中微生物释放的贡献量均高于生物膜，而NCM结果显示沉积物释放的微生物物种数也显著高于生物膜。这一发现有别于管网水质问题源于生物膜的传统观点，但符合团队前期关于沉积物是导致水质恶化热区的发现。此外，研究观察到沉积物与生物膜贡献量差异最大的时间点是T0与T1M，意味着沉积物比生物膜对水质变化更敏感，因此在应对过渡效应时应格外重视来自管网沉积物的贡献与风险。　　图2 沉积物和生物膜贡献值的长期（a）和日变化（b）趋势。　　针对管道沉积物在过渡期对水质恶化的显著贡献，团队提出用新质水预冲洗管网的策略管控水质风险，并建议围绕冲洗过程的接触时间、冲洗时长、冲洗流速展开进一步研究，实现水量、能源与水质的最优化。　　相关研究成果发表于Nature Water 和Water Research。该研究得到国家自然科学基金优青项目、国家重点研发计划项目等项目资助。相关论文及系列成果链接：
　　论文链接1： https://www.nature.com/articles/s44221-023-00149-7 　　论文链接2： https://doi.org/10.1016/j.watres.2023.120149 　　论文链接3： https://doi.org/10.1016/j.watres.2023.120143 　　论文链接4： https://doi.org/10.1016/j.watres.2022.118589 　　论文链接5： https://doi.org/10.1016/j.watres.2017.03.031 　　

2023-11-14

曲久辉院士团队在电化学膜孔道限域反应机制方面取得新进展

　　中心曲久辉院士团队基于实验研究与多物理场有限元模拟，在电化学膜孔道中的限域氧化反应机制方面取得新进展。该研究以 “Unveiling the spatially confined oxidation processes in reactive electrochemical membranes” 为题目发表在期刊《Nature Communications》上。　　电催化是可持续环境修复和化学合成领域一种颇具前景的技术。尽管在开发高活性电催化剂方面取得了显著进展，但电极性能的完全发挥通常受到传质过程的限制。为了解决这个问题，电化学膜作为一种有前景的解决方案被开发出来。研究团队通过减小电化学膜的孔径，显著提升了4-氯酚的氧化降解速率，主要反应机制从羟基自由基介导的间接氧化转变为直接电子转移。有趣的是，这种限域氧化增强效应很大程度上取决于分子结构及其对直接电子转移过程的敏感性。通过多物理场有限元模拟，研究人员阐明了微通道中的电位和电流分布，对反应物和羟基自由基的空间分布进行了可视化分析，揭示了孔道中的扩散层压缩和限域空间下羟基自由基生成机制。
图1. a REM孔道中空间限域效应示意图。b 不同直径孔道内的模拟表面电位分布。c 电化学膜孔道内限域效应的机理解释。
　　本研究建立了一种系统方法，以探索受限微通道中的电化学反应机制。结果表明，空间限域效应可有效调控反应动力学和电子转移途径，为设计高效的电化学装备提供指导。
　　本项目得到了国家自然科学基金、中国科学院课题和长江生态环境保护修复联合研究项目的资助。中心博士生康宇阳为论文第一作者，古振澳助理研究员、曲久辉院士为通讯作者。
　　论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-42224-3 　　

　　环境水质学国家重点实验室
　　2023年11月10日

2023-11-10

宋茂勇研究组在热活化触发光催化方面取得新进展

　　La基钙钛矿拥有优异的吸光性能，但是价带光催化氧化电势的不足使得许多化学键难以断裂，限制了其在光催化反应中的应用。基于此，中国科学院生态环境研究中心宋茂勇研究团队开展了热活化触发La2CoxMn2-xO6钙钛矿光催化活性的研究。
　　研究发现，利用加热能够活化降低甲苯的苄基C-H解离能，解决了光激发La2CoxMn2-xO6钙钛矿产生的h+氧化电势不足难题，从而触发光催化选择氧化甲苯苄基C-H反应。其中，光学性质最佳的La2Co1.5Mn0.5O6钙钛矿表现出最佳的光催化性能，对甲苯的转化率达到22866.67 mmol gcat-1 h-1，获得的高附加值产物产率达到550.00 mmol gcat-1，这是目前所有报道中的最大值。此外，这种“热活化，光断键”模式同样适用于光催化还原CO2反应。通过加热活化水的H-O，同时光激发La2Co1.5Mn0.5O6产生h+成功断裂H-O提供H+，触发光催化还原CO2反应，生成单一产物CH4。
　　这种热活化触发光催化的方式，不仅解决了光催化中价带氧化电势不足的难题，实现性能上从无到有的突破，也为开发更多光学性质优异的催化剂和丰富光热协同催化理论提供了新的途径。
　　图1 热活化触发光催化氧化甲苯苄基C-H和还原CO2的机制示意图。
　　相关研究成果发表于Proceedings of the National Academy of Sciences (PNAS)。博士生陈程为第一作者，麻春艳副研究员和宋茂勇研究员为通讯作者。该研究得到国家自然科学基金委杰出青年基金和面上基金（22125606, 21976198, 21777175）的支持。
　　论文连接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2310004120 　　

　　环境纳米技术与健康效应重点实验室
　　2023年10月25日

2023-10-26

中心联合研发的全球首台（套）生物质乙醇重整制氢技术及装备通过验收、鉴定

　　10月16日，中国科学院生态环境研究中心联合研发的全球首台（套）200 Nm3/h生物质乙醇重整制氢项目验收、鉴定会在北京召开。中心贺泓院士出席会议，北京理工大学孙逢春院士作为本次验收、鉴定专家组组长。　　该项目由国投生物科技投资有限公司总体负责，由中国科学院生态环境研究中心承担生物质乙醇重整制氢催化剂研制，由四川亚联氢能科技股份有限公司承担装置研制，有研工程技术研究院有限公司参与重整催化剂安装和重整反应器现场调试，北京石油化工学院参与工艺条件适配和现场试运。
　　专家组听取了项目组的总结汇报，经过认真质询讨论一致认为，该项目实现了生物质乙醇重整制氢技术的全球首台（套）工业化示范应用，验证了生物质乙醇作为制氢原料的可行性，为氢能绿色供应提供了新的技术路线；研制的自活化高效催化剂实现了对制氢产物的精准控制，氢气产率高、稳定性好；研发的催化氧化供热及热量梯级回收技术实现了装置运行热量高效利用，剩余含能气体能量全部回收，重整反应剩余原料水全部回用，整套装置兼容水蒸气重整和自热重整两种工况。
　　专家组一致认为，该项目研发的生物质乙醇重整制氢技术总体达到国际领先水平，建议在工业及交通等领域进一步加快推广应用。
孙逢春院士发言贺泓院士发言会议现场　　

　　　大气环境与污染控制实验室
　　2023年10月19日

2023-10-19