氮氧化物（NOx）是酸雨、光化学烟雾、灰霾等一系列环境污染问题的关键前体污染物，对生态环境和人类健康造成严重危害。氨选择性催化还原（NH3-SCR）方法是NOx控制最有效的技术之一。目前，以Cu-SSZ-13为代表的Cu基小孔分子筛催化剂由于其优异的NH3-SCR性能和水热稳定性等优点，已经成功商业化应用于机动车尾气NOx的净化处理。二聚Cu物种是该催化剂体系低温NH3-SCR反应的主要活性位点，而活性Cu物种在分子筛中的笼间迁移是形成Cu二聚体的前提条件和关键步骤。然而，分子筛骨架的微观结构特征对活性Cu物种笼间迁移的影响机制仍不十分清楚。
贺泓院士课题组与华南理工大学陈培榕副教授课题组合作通过量子化学理论计算、原位阻抗光谱（in situ IS）及原位漫反射紫外可见光谱（in situ DRUVS）等方法研究发现，在Cu-SSZ-13催化剂上的NH3-SCR反应过程中，分子筛骨架Brønsted酸性位点（Al位点）的空间分布特征是影响活性Cu物种（即[Cu(NH3)2]+络合物）笼间迁移的关键因素，（局域）富Al骨架结构有利于[Cu(NH3)2]+络合物的笼间扩散，进而形成高活性二聚Cu物种、促进低温NH3-SCR反应。该研究发现为Cu-SSZ-13等Cu基小孔分子筛催化剂上的NH3-SCR反应过程提供了新的认识，并为进一步优化改进分子筛催化剂的脱硝性能指明了可行方向。
图1. Brønsted酸性位点空间分布对活性Cu离子移动性的作用机制示意图
研究成果以“Spatial Distribution of Brønsted Acid Sites Determines the Mobility of Reactive Cu Ions in the Cu-SSZ-13 Catalyst during the Selective Catalytic Reduction of NOxwith NH3”为题，发表于Journal of the American Chemical Society（JACS）期刊上。生态中心博士后符瑜、博士生丁文庆和华南理工大学博士生雷华荣为论文共同第一作者，生态中心何广智研究员、单玉龙副研究员和华南理工大学陈培榕副教授为共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金面上项目（22276202和52270112）、国家自然科学基金基础科学中心项目（22188102）和中国科学院青年创新促进会优秀会员项目的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c13725
大气环境与污染控制实验室
2024年4月22日