光催化转化CO2不仅可以减少温室气体的排放，还可以将CO2转化为可再生的能源。如何同步提升还原产物的选择性和产率是CO2催化还原反应的重大挑战之一。基于此，中国科学院生态环境研究中心宋茂勇研究团队围绕CO2光催化还原高效生成单一产物CO开展了系统研究。
Z-或S-型异质结催化剂可通过加速电子传递提升CO2的转化效率，但在生成2电子产物CO的同时不可避免的生成8电子产物CH4。该研究团队提出通过减慢电子传递速率提升CO2还原产物选择性的反应策略。研究发现，增加TiO2组分可以减慢Ӏ型异质结TiO2/BiVO4的电子传输速率，当TiO2与BiVO4的摩尔比为4时，实现了CO2向CO的100%选择性转化。在此基础上，研究团队进一步构建了负载Cu单原子TiO2/BiVO44催化剂，在保持100%选择性的情况下将CO产率提升了3.83倍。机制研究揭示CO的100%选择性主要得益于载体TiO2/BiVO4-4的低速电子传输，而Cu单原子则通过吸附活化CO2提升了CO产率。这种将异质结与单原子耦合的两步调控策略，实现了还原产物CO的选择性和产率同步提高，有望解决光催化还原CO2生成的C1/C2+产物一直面临的低选择性和低产率问题。
图1 异质结耦合单原子同步提高光催化CO2还原产物CO选择性和产率的机制示意图。
相关研究成果发表于Journal of the American Chemical Society。博士生陈程为第一作者，宋茂勇研究员为通讯作者。该研究得到国家重点研发计划（2021YFA0910300）和国家自然科学基金委杰出青年基金和面上基金（22125606和22241604）的支持。
论文连接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.3c14590
环境纳米技术与健康效应重点实验室
2024年03月26日