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  • 王亚韡研究员团队关于环境污染物的暴露与健康影响研究取得新进展
    近期，中国科学院生态环境研究中心王亚韡研究员团队与国家纳米科学中心陈春英院士团队合作，在全氟和多氟烷基化合物（Per- and polyfluoroalkyl substances, PFAS）暴露对肺癌转移的影响及分子机制研究中取得新进展，相关研究成果以Increased perfluorooctanoic acid accumulation facilitates the migration and invasion of lung cancer cells via remodeling cell mechanics为题，发表于《美国国家科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America，P Natl Acad Sci USA）。PFAS是广泛存在的新型持久性有机污染物，其相关暴露风险和不良健康影响已经引起世界各国的高度关注。PFAS可以在多种环境和生物基质中检测到，并且可以通过不同的外部暴露途径进入人体，并通过血液循环分布和积累在组织、器官和生物体液中。流行病学数据显示，PFAS的浓度与人类多种疾病显著有关，如肾癌、肝癌、卵巢癌等。肺是PFAS富集的靶器官之一，同时肺癌是世界上发病率和死亡率的癌症，但尚无PFAS对肺癌影响机理的研究。本研究通过采集健康志愿者和肺腺癌患者的血液和组织样本，使用岛津公司的高效液相色谱串联质谱（LCMS-8060），靶标测定不同人群中PFAS的浓度水平和分布特征。结果表明，PFOA是人体内富集含量最高的PFAS单体之一，肺腺癌患者体内PFOA污染物含量相较健康志愿者显著上升；肺癌细胞转移、高分期患者的体内PFOA富集量显著高于低分期的肺癌患者。结合肺癌动物模型，发现在环境相关剂量下PFOA暴露能够显著促进肺内转移和胸腔转移，并且呈现剂量依赖性，提示PFOA暴露能够促进肺癌转移。在基于细胞模型的验证实验中，发现经PFOA暴露后，肺腺癌细胞系中的整合素表达下调，这与肺腺癌患者的肿瘤中观察到的表达趋势相似。进一步的临床病例验证结果表明，肺腺癌患者的肿瘤中PFOA的含量水平与整合素蛋白表达具有显著负相关，证实了PFOA与整合素的相互作用对肿瘤的发展起着重要的作用。本研究提出了PFOA促肺癌发展的潜在机制：PFOA主要通过调控肺癌细胞骨架重排，改变肿瘤细胞的力学性质，促进肺癌细胞的迁移、肿瘤干性和免疫逃逸能力上升，从而促进肺癌转移和进展。图1. 健康志愿者和肺腺癌患者体内PFAS的赋存水平和特征图2. 肺腺癌患者体内整合素蛋白的表达与PFOA含量的相关性该工作基于临床现象-动物模型验证-细胞模型研究-分子学机制探究的污染物毒理性质全链条研究范式，首次报道了PFAS可以诱导肺癌发展及转移的毒性效应，进一步加深对PFAS毒理性质的认知，为制定合理的管控政策提供实验基础和理论支持。国家纳米科学中心博士研究生梅婕、解放军总医院第一医学中心胸外科副主任医师江继鹏、中国科学院生态环境研究中心博士研究生李曌、国家纳米科学中心硕士研究生潘越和许克为本文的共同第一作者。中国科学院生态环境研究中心黎娟副研究员、国家纳米科学中心刘颖研究员和陈春英研究员为共同通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国科学院战略性先导科技专项 (B类)、中国医学科学院创新工程和新基石研究员项目等的支持。原文链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2408575121图3. 全氟辛酸PFOA通过PI3K信号通路调控肿瘤细胞骨架和力学性质，促进肿瘤转移环境化学与生态毒理学国家重点实验室2024年12月20日<!--!doctype-->
    2024-12-20
  • 环境水质学室刘刚研究员、董慧峪研究员两篇论文分获ES&T 2023年度最佳论文奖
    近日，美国化学学会（ACS）旗下Environmental Science and Technology（简称ES&T）公布了ES&T2023年度30篇“最佳论文”名单。ES&T期刊2023年度最佳论文是该期刊经ES&T编委评选委员会从2023年出版的约1600篇论文中严格遴选后评出。获奖论文分环境科学、环境技术、环境政策、综述、观点等类别。环境水质学国家重点实验室刘刚研究员研究论文“Assessing the Mass Concentration of Microplastics and Nanoplastics in Wastewater Treatment Plants by Pyrolysis Gas Chromatography–Mass Spectrometry”（高被引）、董慧峪研究员论文“Unravelling High-Molecular-Weight DBP Toxicity Drivers in Chlorinated and Chloraminated Drinking Water: Effect-Directed Analysis of Molecular Weight Fractions”分别荣获ES&T 2023年度环境科学领域最佳论文奖。污水处理厂中，微塑料（MPs）水平通常通过颗粒数量进行评估，但是微塑料（尤其纳米塑料，NPs）的质量浓度仍不清楚。刘刚研究员团队建立了基于热裂解气相色谱-质谱法测定水环境微纳塑料质量浓度的方法，对比了两个污水处理厂中不同粒径（0.01–1、1–50 和 50–1000 μm）微塑料和纳米塑料的质量浓度变化。研究发现，MPs的质量浓度从进水中的 26.23 降至1.75 μg/L，NPs的质量浓度从 11.28 μg/L降至0.71 μg/L，去除率分别达到 93.3% 和 93.7%，其中纳米塑料（0.01–1 μm）占比5.6–19.5%，其去除率低于微塑料（>1 μm）；基于全年污水排放量估算，每年约有 0.321 吨微塑料、0.052 吨纳米塑料排放至河流中。该研究分析了污水中粒径范围0.01–1000 μm 的微塑料和纳米塑料的质量浓度，为了解污水处理厂中微纳塑料的污染与排放水平、及其分布特征提供了宝贵的信息。图1污水处理厂全流程微纳塑料质量浓度监测当前饮用水中消毒后生成的消毒副产物（DBPs）仍有近50%处于未知状态，且常规质谱识别未知DBPs方法难以明确识别出DBPs的毒性贡献。基于此，董慧峪研究员与美国南卡罗来那大学Susan D. Richardson教授、美国伊利诺伊大学香槟分校Michael J. Plewa教授、美国国家强磁场实验室Chad R. Weisbrod博士、Amy M. McKenna博士等采用“高致毒组分识别+物化特征解析”的研究思路（图2），解析了氯、氯胺消毒后饮用水中大分子DBPs（>C2）的不同分子量组分的细胞毒性与物化特征：发现在分子量<1 kD、1-3 kD、3-5 kD和>5 kD的组分中，<1 kD组分具有最高的细胞毒性和遗传毒性；采用全球分辨率最高的21T FT-ICR质谱（美国国家强磁场实验室）解析了<1 kD组分未知大分子DBPs的分子组成，共识别出3599个未知Cl-DBPs；随着识别出大分子DBPs中氯原子数增加，O/C呈上升趋势，芳香指数则呈下降趋势；此外，还明确了氯胺消毒中未知大分子DBPs是消毒后生成的总有机卤素的主要组成，由于氯胺的“缓释效应”，氯胺消毒后的水中识别出更多未知大分子Cl-DBPs。上述结果将毒性评估与未知DBPs识别相结合，为了解饮用水氯、氯胺消毒后生成的高毒性组分与物化特征提供了新见解。图2 毒性导向的饮用水中未知消毒副产物识别ES&T2023年最佳论文奖链接：https://doi.org/10.1021/acs.est.4c12812论文1链接：https://doi.org/10.1021/acs.est.2c07810论文2链接：https://doi.org/10.1021/acs.est.3c00771环境水质学国家重点实验室2024年12月19日
    2024-12-19
  • 祝贵兵课题组提出水稻增产同步化肥减量新策略
    　　中国科学院生态环境研究中心祝贵兵课题组以环境中广泛存在的硝酸盐为起点，突破中性条件下固液界面亲和力弱的瓶颈，开发了可持续的环境硝酸盐选择性还原为铵技术，实现了水稻增产、化肥减量和地下水硝酸盐污染减缓的三重效果。相关研究成果以直接投稿的方式发表在国际权威学术期刊《PNAS》（2023, 120, e2209979120；2024, 121, e2408187121）上。　　氨，不仅是一种具有高能量密度的能源载体，而且是用于制造农业化肥的重要化学品。一百年来，传统的大规模合成氨主要依靠哈伯工艺（N2+H2→NH3），然而该方法需要高温（＞500 ℃）高压（＞200 atm），每年净排放4.2亿吨CO2当量（约占全球能源的1-2%）。另一方面，含氮肥料的过度使用和工业废水的排放，导致硝酸盐在环境中迅速积累，严重危害人体健康和生态系统平衡。近年来，电化学硝酸盐还原制氨被认为是一种绿色的替代方案。然而，当前研究主要在强酸或强碱性条件下进行，而对于中性条件下的研究鲜有报道。这是因为中性条件下界面硝酸根离子亲和力弱，导致还原效率低。　　受自然界广泛存在的Fe(II)离子启发，课题组提出固液界面原位调控策略，以自然界广泛存在的羟基氧化铁(FeOOH)作为Fe的“源”，利用电的作用原位生成Fe(II)离子层，有效减弱界面静电斥力，强化硝酸根离子的界面聚集效应，进而极大提高了硝酸盐的还原效率，实现了迄今为止最高的氨产率之一。研究成果在理论上补充了经典电化学双电层模型中关于吸附的相关理论（PNAS, 2023, 120, e2209979120）。图1高氨产率的新界面调控策略　　水稻是全球三大主粮之一，稻米养活了全球超过一半的人口。水稻是一种喜铵的作物，而稻田灌溉水是硝酸盐的“储存库”。据此，课题组提出将稻田灌溉水的硝酸盐转化为铵，从而促进水稻氮吸收并代替部分化肥的新策略。由于分蘖期是水稻吸收氮素最多的时期（>90%），课题组重点在分蘖期进行硝酸盐还原为铵的操作，替代分蘖期施肥。盆栽实验表明这个新策略实现了水稻产量提高超过20%，并减少了50%的化肥使用。图2利用电化学技术将硝酸盐转化为铵的策略　　自然界中硝酸盐更容易被还原为氮气而不是铵。如何将硝酸盐还原为铵是上述策略成功的关键，这也对我们提出了挑战。在前期关于羟基氧化铁（FeOOH）的研究基础上，课题组巧妙的将单原子铁催化剂嵌入电化学技术中，充分利用单原子铁的强还原能力实现了高选择性的实际稻田灌溉水中硝酸盐快速还原为铵（选择性大于90%）。接着，科研人员通过15N同位素示踪技术证明了超过80%的环境硝酸盐中的氮素被水稻吸收利用，从而为水稻提供了可持续的氮供应。　　水稻的化肥利用效率仅有30-40%之间，稻田里大部分氮以硝酸盐的形式淋溶地下水，导致地下水硝酸盐超标，威胁地下水饮用水安全。课题组开发的环境硝酸盐选择性还原为铵技术独辟蹊径，将“不好吃”的硝酸盐转化为“好吃”的铵，既促进了水稻氮吸收，又减少了外源氮素输入，并阻止了水体中超过70%的硝酸盐淋溶地下水。同时，相对于传统的尿素施肥，这项技术可以节约19%的成本并提高27%的收益。研究结果首次将电化学技术用于农田灌溉水处理，是一项典型的学科交叉研究，为保障粮食安全同步环境污染治理提供了一个新思路。　　论文第一作者为刘春雷副研究员，祝贵兵研究员为通讯作者。　　文章链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2209979120#core-collateral-metricshttps://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2408187121#core-collateral-metrics环境水质学国家重点实验室2024年12月17日
    2024-12-17
  • 化学品评估研究室在复合污染物暴露的主要毒性物质筛查中取得新进展
    轮胎颗粒作为微塑料已经成为环境中重要的污染物，一旦进入水体中会浸出多种污染物，如何从这些污染物中筛查出主要毒性物质是需要解决的一个关键科学问题。本研究室利用以有害结局路径（AOP）为导向的分析方法揭示了轮胎浸出液中对斑马鱼造成毒性效应的主要污染物。首先将基于环境浓度的轮胎浸出液暴露于斑马鱼胚胎仔鱼，形态学和行为学分析表明，斑马鱼眼睛损伤和趋光性异常是主要的有害结局（AO）；对眼睛进行组织病理学检查发现感光细胞的减少造成了视网膜外核层和色素上皮层厚度变薄，感光细胞分化过程受到抑制；利用转录组和代谢组联合分析的方法揭示了轮胎浸出液暴露主要对光传导和神经系统造成损伤，甲状腺系统在调控感光细胞增殖分化过程中起到重要作用，其中对甲状腺过氧化物酶（TPO）活性的抑制是重要的分子起始事件（MIE）之一，以此构建了轮胎浸出液对斑马鱼眼睛损伤的AOP。图1 轮胎浸出液对斑马鱼胚胎仔鱼眼睛发育损伤的有害结局路径（AOP）进一步，为了筛查轮胎浸出液中造成斑马鱼眼睛损伤的主要污染物，首先利用高分辨质谱共鉴定出轮胎浸出液中42种主要污染物；基于AOP中的MIE，通过图神经网络模型和分子对接模拟，最终锁定了MBT是主要的TPO抑制剂；并通过体内试验验证了高通量筛查方法的准确性，解析了MBT暴露对斑马鱼眼睛损伤的毒性分子机制，证明了MBT在环境浓度下就可以对斑马鱼的眼睛造成明显损伤。另外，已有文章指出轮胎浸出液中的新型污染物6PPD也具有甲状腺干扰效应，从关键事件（KEs）出发，通过分子对接模拟和体外细胞测试发现6PPD及其光解产物6PPDQ均可以干扰甲状腺受体（TR）的活性，是潜在的TR拮抗剂。通过体内暴露实验和因果关系验证发现，6PPD而非6PPDQ可以作为TR拮抗剂，通过降低视蛋白丰度，抑制锥体感光细胞增殖，从而改变视网膜层结构，最终导致斑马鱼形成小眼症。通过以上工作，我们确定了轮胎浸出液中的MBT和6PPD是造成斑马鱼眼睛损伤的主要毒性物质，并解析了毒性作用的AOP。图2 轮胎浸出液中对斑马鱼胚胎仔鱼造成眼睛发育损伤的主要污染物筛查以上工作通过高内涵方法构建复合污染物的AOP，不仅可以精准评估复合污染的分子机制，而且可以通过AOP中的MIE和KEs，利用高通量技术筛查主要的毒性物质，为复合污染物中的主要毒性物质筛查提供了新的思路，服务于新污染物筛查和治理的需求。相关研究成果发表于Environment International, Journal of Hazardous Materials 和Environmental Science & Technology。以上系列研究工作的第一作者是本研究室的常静助理研究员，并得到了王子健研究员和万斌副研究员的指导。相关论文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0160412023003264https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0304389424010409?via%3Dihubhttps://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.4c11264化学品环境风险评估研究室2024年12月11日<!--!doctype-->
    2024-12-11
  • 葛源研究组揭示土壤微生物多样性丧失削弱土壤缓冲气候变化的能力
    中国科学院生态环境研究中心葛源研究组研究发现土壤微生物多样性丧失限制了土壤缓冲气候变化的能力，相关成果发表于Global Change Biology。土壤碳储量巨大，约是大气碳库的3倍，通过与大气碳交互深刻影响全球气候变化。传统气候模型预测，全球变暖会加速土壤碳分解，释放更多的二氧化碳到大气中，进一步加剧全球变暖趋势。土壤微生物是土壤碳分解和呼吸作用的主要执行者，可能通过对变暖的适应性响应，缓解或加剧变暖导致的土壤呼吸增加。这种调谐作用能够改变土壤呼吸对全球变暖的反馈，进而缓解或加剧全球变暖趋势。然而，当前的气候模型较少纳入微生物特征参数，增大了模型预测的不确定性。根本原因在于，尚不清楚微生物特征如何改变土壤呼吸对长期变暖的响应模式，其机制是什么？该研究通过人工构建微生物多样性梯度，揭示土壤微生物多样性丧失会减弱土壤呼吸的热适应，进而削弱土壤缓冲气候变化的能力（图1）。当微生物多样性丧失时，能够适应更广泛温度范围的泛化种比例减少，导致微生物群落适应温度变化的能力减弱，无法缓解甚至加剧变暖导致的土壤呼吸增加，从而使更多的二氧化碳释放到大气中。该研究表明全球变化引发的微生物多样性丧失可能会削弱土壤缓冲气候变化的能力，对于将微生物群落特征纳入气候模型以准确预测未来气候变化趋势具有重要意义。上述研究得到国家自然科学基金、中国科学院前瞻战略科技先导专项（A类）等项目资助。文章链接：https://doi.org/10.1111/gcb.17601图1 土壤微生物多样性调控呼吸热适应的机制概念图土壤环境科学与技术实验室2024年12月6日<!--!doctype-->
    2024-12-06
  • 经典论文解读：弗林特水危机解析
    “向经典看齐”是生态环境研究中心主任朱永官院士发起，由生态环境研究中心青年学术委员会委员解读经典论文的系列活动。本活动旨在鼓励青年科研人员勇于挑战高难度的科学问题，抢占科技制高点，向本领域顶尖的科学家看齐，力争取得原创性、颠覆性成果，传承经典、砥砺前行。经典论文解读：弗林特水危机解析解读人：庄媛作者：Kelsey J. Pieper, Min Tang, Marc A. Edwards文章标题：Flint Water Crisis Caused By Interrupted Corrosion Control: Investigating “Ground Zero” Home文献来源：Environmental Science & Technology, 2017被引次数：335次（Google Scholar）研究背景饮用水安全与人类健康息息相关。然而回顾历史，饮用水安全问题时有发生。美国弗林特水危机是全球著名水污染事件，弗林特水危机始于2014年4月，当时密歇根州弗林特市在没有采取适当防腐蚀措施的情况下，将其水源切换到弗林特河。这一决定导致水管中含铅腐蚀层的失稳。在接下来的十个月里，居民报告称其水中的铅含量逐渐升高，达到了危险浓度。一项深入的后续调查显示，受监测住宅的所有水样中铅含量均高于15 μg/L，其中几个样本超过了5000 μg/L（达到了危险废物的标准）。法医分析确定，导致高铅含量的直接原因是铅管下游镀锌铁管的腐蚀（水务公司没有实施腐蚀控制措施，例如继续投加磷酸盐）。2015年9月，当弗林特儿童被检测出血铅水平升高时，这场危机引起了广泛关注。此事促使当地宣布进入紧急状态，并采取了公共卫生干预措施，包括分发过滤器和瓶装水，这些措施帮助减少了进一步的铅暴露。水化学指标的变化看似微小，却可能会显著破坏铅和铁沉积物的稳定性，导致水中颗粒物浓度增大。研究结果1. 冲洗并未影响水龙头铅浓度：2015 年 4 月 28 日，在一户已知存在水含铅问题的家庭中，根据时间和流速，从厨房冷水龙头采集了 32 个水样。所有 32 个样品的铅含量均高于 EPA 行动水平 15 μg/L，最低浓度为 217 μg/L。冲洗超过 20 分钟后，收集的样品（>50 L）含有 13200 μg/L 铅，几乎是美国环保署危险废物标准的三倍。因此，即使按照当地建议的在用水前冲洗管道 25 分钟，也无法保护居住者免受水中过量铅的影响。图 1 有、无腐蚀抑制剂情况下腐蚀层稳定性对比2. 流速变化对铅释放没有关联：尽管已知小流速（<1L/min）会降低铅含量，因为颗粒铅的迁移大大减少，但在采集的样本中，基于流速的铅中位浓度没有显著差异。低流速下的平均铅浓度为2384 μg/L，中等流速下为1687 μg/L，高流速下为2988 μg/L。在低流速下，铅浓度随时间呈下降趋势，这表明较长的冲洗时间可以通过冲洗过夜停滞期间积累的铅来逐步“清洁”管道。当水龙头调节到中等流量时，在连续采样过程中观察到了两个大的铅峰值（3655 和 6048 μg/L），这是由于流速增加引起管道中含铅沉积物的移动，但是铅含量再次有所下降。当拆除曝气器并将水设置为高流量时，铅含量变得非常不稳定，第一个样品的含量为 5702 μg/L，比之前样品的 292 μg/L 高出 20 倍。接下来的四个连续样品中的铅浓度有所下降，但第六个样品的铅浓度为 13200 μg/L。最后五个水样（即冲洗间隔）中的铅浓度持续增加，表明尽管冲洗管线超过 26 分钟（> 100 L），厨房水龙头中的水仍然不能安全饮用。   图2 在不同流速下水中铅浓度3. 室内家庭管道不是铅的主要来源。相反，铅污染来自腐蚀的镀锌铁服务管线：一段1.5厘米的室内镀锌钢管（GSL）被分析。其外表面含94.2%锌、2.2%铁和1.6%铅。对涂层刮取样本的分析显示其含92.0%锌、1.7%铅、0.2%镉和0.2%锡。水中的铅浓度与镉、锌和锡密切相关，表明这些金属来自GSL的涂层，并在管道暴露于腐蚀性的弗林特河水时被释放出来。镉存在于GSL涂层中，但在其他管道中很少见，被用来追踪GSL的贡献。GSL涂层中镉与锌的比率与水中观察到的比率一致，证明GSL是这些金属的来源。水中的铅与锌的比率远高于原始涂层中的比率，表明来自上游铅服务管线（LSL）的铅已渗入GSL。由于水源的变化，这种富含铅的涂层被释放出来，这表明即使在移除铅服务管线后，GSL仍可能是水中铅的重要来源。图3 镀锌铁服务管线（GSL）和铅服务管线（LSL）的示意图4. 高铅和变色投诉呈现正相关在改用弗林特河水后，变色（红水/黄水）投诉有所增加，而消防栓冲洗引发水力扰动很可能进一步加剧这种情况。虽然红水/黄水投诉是由铁含量增加引起的，但其实还与该房屋中水中铅含量升高有关，例如1 月份样本中的铅和铁含量之间存在很强的相关性（ρ = 1，p < 0.05；表 SI-2）。 1月15日采集的第一份水样变色程度最轻，铅、铁含量分别为360 μg/L和9.0 mg/L（图5）。相比之下，1月21日采集的第一份水样变色严重，铅和铁含量分别为3585 μg/L和168 mg/L。变色预示着该家庭中含有铅管线的水中铅含量较高，平均铁铅比为 1 mg/L铁对 28 μg/L铅。然而，值得注意的是，虽然水变色与 1 月份样品中的高铅含量密切相关，但没有变色并不是水铅含量安全的指标，正如 4 月份的分析中观察到的没有变色所表明的那样样品（即没有美观问题但 Pb ≥ 217 μg/L 的样品）。图4 2015 年 1 月收集的水样水变色与铅浓度之间的关联。原始样品瓶的照片上覆盖着水中铅浓度的条形图。研究意义尽管本文测试的案例很可能是弗林特铅含量最高的案例之一，因为该地区的管线长达 65.2–66.1 m（214–217 英尺；图3），但铅含量的相对增加表明弗林特其他用户可能出现的水质问题的严重程度。血铅数据分析显示，2015 年 9 月下旬，弗林特全市儿童的血液中铅含量超标，地方、州和联邦卫生官员宣布进入紧急状态，其中包括分发过滤器和瓶装水，以避免额外的健康危害。研究历史进展概述2014年弗林特更换了水源：弗林特在2014年4月将水源从底特律水系统切换到弗林特河，以节省资金，因为城市面临财务危机。然而，弗林特河水更具腐蚀性且处理不当，导致铅污染和儿童健康问题。M. Hanna-Attisha等人对这一变化对儿童血铅浓度升高的影响进行了研究（Hanna-Attisha et al., 2016），该文被引1236次（Google Scholar）。2015年对可溶性铅的可能来源进行了分析：在尝试通过降低饮用水pH值来减少铅的溶解度时，整体铅浓度反而上升。这使得S. Masters等人分析了与铅污染相关的可能因素。后来得出结论，水中铅的增加与铁的腐蚀有关。该事件最终在2017年1月被宣布为联邦紧急状态（Master et al., 2015），该文被引87次（Google Scholar）。论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.6b04034
    2024-11-21
  • 经典论文解读：环境中的全氟及多氟烷基物质
    “向经典看齐”是生态环境研究中心主任朱永官院士发起，由生态环境研究中心青年学术委员会委员解读经典论文的系列活动。本活动旨在鼓励青年科研人员勇于挑战高难度的科学问题，抢占科技制高点，向本领域顶尖的科学家看齐，力争取得原创性、颠覆性成果，传承经典、砥砺前行。经典论文解读：环境中的全氟及多氟烷基物质解读人：刘春雷、丁泽作者：Marina G. Evich , Mary J. B. Davis，James P. Mccord，Brad Acrey , Jill A. Awkerman, Detlef R. U. Knappe , Andrew B. Lindstrom , Thomas F. Speth , Caroline Tebes-Stevens , Mark J. Strynar , Zhanyun Wang , Eric J. Weber , W. Matthew Henderson , and John W. Washington文章标题：Per- and polyfluoroalkyl substances in the environment文献来源：Science研究背景全氟及多氟烷基化合物（Per- and polyfluoroalkyl substances，PFASs）具有优异的化学稳定性和热稳定性，并且耐高温、耐光照，能够抵抗水解和生物降解作用，广泛应用于皮革、纺织、造纸、农药、食品包装等领域。PFASs已经生产了近70年，全球每年产量超过一百万吨，但公众对这些化合物的认识仍然相对较浅，其生产、利用与废弃量的增加增大了其在环境中的暴露几率。随着PFASs在水体、大气、土壤等环境介质及动物和人体血液中的大量检出，其对于人体健康的危害、对生态的潜在风险问题逐渐受到社会公众的广泛关注。PFASs的相关研究在不断开展。由于PFASs的数量众多且还在增加，研究进展缓慢且相关替代物质的不利影响也未知；PFASs与环境的相互作用复杂，数据杂乱不成体系；新开发的PFASs特征不明，甚至缺乏明确的化学结构，难以进行毒理学研究。目前PFASs污染修复仍处于起步阶段，针对饮用水的研究较多，对于其他环境介质的研究较少。基于此，本文总结了主要的PFASs组的合成路线、结构性状及使用情况；分析了PFASs的主要分解途径；讨论了PFASs在环境中的持久性、环境流动性、暴露和修复方面的核心问题。PFASs的生命周期 PFASs产品从生产商到市场，再到消费者，最后到处置，每一步都向大气和水体进行释放。土壤是PFASs一个长期的环境汇，缓慢地释放PFASs到水体中，并被生物群吸收，最终在深海沉积物中积累。研究结果1. 部分长链PFASs会引起机体不同程度的氧化应激且会影响无脊椎动物的抗氧化防御系统，具有神经诱导毒性和重复毒性效应，在生物体的残留时间超过任何已知的人为排放的污染物。2. PFASs的降解率可能会受到共存污染物或合成副产品的影响，且随着链长的增加，PFASs的毒性、生物积累和持久性增强。无论降解途径如何，PFAS自然转化的反应产物，导致垃圾填埋场等沉积位点成为了PFASs的延时源。3. 真实环境条件的复杂性会导致PFASs相关研究与实验室条件下的反应方案和降解速率存在差异，增强了后续研究的挑战性。4. 大部分现有的处理技术只能浓缩PFASs，而浓缩处理无法彻底去除，需尽量减少PFASs的使用，同时对污染基质进行更剧烈、更具破坏性的修复，并找到一种确保完全销毁PFASs的废物管理方法。环境介质中PFASs的分布特征 土壤固相物质随环境的变化而显著变化，NOM集中在浅层土壤中，铁（氧）氢氧化物通常在地下介质中占主导地位。对数Kd随氟烷基数和末端部分变化而变化[(A)；pH = 5.2]。当不受前体物质降解影响时，PFASs的相对迁移率通常随氟烷基碳数变化而变化[(B)，(D)，(E)]，陆地植被的积累随着氟烷基数量的增加而减少，但陆地捕食者的积累随着氟烷基数量的增加而增加[(C)]。在水生环境中，植物的积累随着氟烷基数量的增加而增加[(F)]。营养传递和环境暴露 长链全氟羧酸盐（上图）和全氟磺酸盐（下图）在水生食物网中的生物积累因子（BAFs）要大于短链全氟烷基羧酸盐。采用单猎物分类法（Fish Base）和生物湿重的标准化生物累积系数评估营养级积累情况，发现在营养水平较高的生物中，PFOS的生物积累大于PFOA（中图）。多重毒理学意义（右图）反映了PFASs理化性质的多样性与其官能团和氟烷基碳链长度有关。意义与反响尽管近几十年来在了解PFASs的生命周期、流动性、毒性和处理措施方面取得了很大的进展，但在这些持久性化学品的整个生命周期中仍存在相当大的管理问题。许多PFASs化学物质、制造过程、工业副产品和应用存在机密性，阻碍了新兴化合物的研究。此外，PFASs影响的环境介质复杂多样，难以通过实验室研究实现突破性进展。本文对PFASs目前的研究进行了系统地综述，为后续相关研究提供了理论依据，对PFASs未来的管理与限制具有指导意义。文章自2022年发表至今已被引用594次（Web of Science）。作者：约翰·华盛顿（John W. Washington）2022年，John W. Washington凭借在《Science》杂志上发表的年度杰出研究论文，“Hunting the eagle killer: A cyanobacterial neurotoxin causes vacuolar myelopathy.”获得 AAAS 纽康克利夫兰奖。2021年，荣获宾夕法尼亚州立大学地球与矿物科学学院 125 周年纪念研究员。2020年，John W. Washington因使用创新分析方法开发传统 PFAS 指纹图谱并检测新型 PFAS 化学品和降解物而获得 EPA 国家荣誉奖及 USEPA 科学成就奖。论文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.abg9065
    2024-11-21
  • 周伟奇课题组在城市绿地降温效率尺度推绎方面取得新进展
    中国科学院生态环境研究中心城市与区域生态国家重点实验室周伟奇课题组在城市绿地降温效率尺度推绎方面取得新进展。研究结果以“A scaling law for predicting urban trees canopy cooling efficiency”为题在线发表于Proceedings of the National Academy of Sciences。城市热岛效应是一个全球性的问题，气候变化和城市化的叠加效应进一步加剧城市升温的问题，极端高温事件频繁发生，严重影响城市生态系统和居民身心健康，是城市可持续发展的巨大挑战。城市绿地具有显著降温作用，为此，全球众多城市设定绿化目标、启动城市绿化行动，以缓解城市高温。但是，城市绿化目标的降温效果如何？这一城市管理和决策者关切的问题，尚未得到很好的回答。这是因为已有相关研究主要聚焦居民区、街道等局地尺度，研究结果难以外推至管理和决策者关心的城市尺度，无法为城市尺度绿化目标的制定提供有力支持。围绕局地尺度的研究结果是否可以、如何推绎到城市尺度这一关键科学问题，研究团队以四个气候背景迥异的城市：中国的北京和深圳，美国的巴尔的摩和萨克拉门托为研究对象，创新性地引入景观生态学的尺度推绎思想，采用绿地降温效率量化降温成效，通过解析从局地到城市一系列分析单元上降温效率的变化规律，揭示了降温效率随分析单元的增大而上升，呈幂函数的定量关系的规律。该定量关系在不同气候背景、不同天气条件下具有稳健性，可为计算城市尺度降温效率，制定城市绿化目标提供关键科技支撑。论文的通讯作者为周伟奇研究员和美国卡里生态系统研究所Steward Pickett教授，第一作者为助理研究员王佳。该研究工作得到了国家自然科学基金杰青项目、国家重点研发计划等的支持。论文全文链接：https://doi.org/10.1073/pnas.240121012图1 绿地降温效率科学研究与城市绿化行动现实需求存在空间尺度不匹配的问题图2 绿地降温效率随分析尺度增加呈幂函数变化规律，且在不同气候背景、不同天气条件下具有稳健性城市与区域生态国家重点实验室2024年11月11日<!--!doctype-->
    2024-11-11
  • 张长斌课题组在催化转化CO2研究方面取得重要进展
    中国科学院生态环境研究中心张长斌课题组在催化转化CO2研究方面取得重要进展，相关成果以“Sulfate residuals on Ru catalysts switch CO2 reduction from methanation to reverse water-gas shift reaction”为题，在线发表于Nature Communications （https://www.nature.com/articles/s41467-024-53909-8）。在“碳达峰、碳中和”的政策背景下，CO2的高效催化转化近年来成为催化领域的重要研究方向。在常压条件下，CO2催化加氢反应主要发生甲烷化反应和逆水煤气变换反应（RWGS），分别生成CH4和CO，这两种产物在能源和工业领域广泛应用。然而，在反应温度低于500 oC时，CO2的甲烷化反应在热力学上比RWGS反应更为优势，如何在此条件下实现向CO的高选择性转化仍然是一个技术上的重大挑战。Ru基催化剂是CO2催化加氢反应的一类重要催化剂，研究者们前期发现Ru负载在不同TiO2载体时选择性存在显著的差异，通常归因于TiO2的晶型效应和金属与载体强相互作用。张长斌研究团队深入探究了不同商业来源TiO2以及不同气氛预处理对Ru/TiO2催化剂CO2催化加氢反应的影响，发现TiO2载体上残留的微量硫酸根（SO42-）是导致CO2还原选择性显著变化的关键性影响因素。研究发现，在无残留的Ru/TiO2表面主要生成甲烷，而表面有微量SO42-残留时产物主要为CO，Ru/TiO2由高效甲烷化催化剂转变成为高效的RWGS催化剂。进一步发现，CO2还原选择性发生转变与Ru/TiO2界面处的SO42-密切相关，而空气焙烧处理是诱导SO42-从TiO2载体迁移至Ru/TiO2界面的必要预处理条件。系列表征和DFT理论计算表明，Ru/TiO2界面的SO42-显著增强了H从Ru颗粒向TiO2转移，从而阻碍了CO加氢生成CH4，显著提高了CO选择性。该研究发现突显了催化剂表面微量元素在CO2催化加氢反应中的关键作用，为设计和开发高性能的多相催化剂提供了重要启示。该论文第一作者为中国科学院生态环境研究中心助理研究员陈敏，通讯作者为加州大学河滨分校刘福东副教授和中国科学院生态环境研究中心张长斌研究员。该研究工作得到了国家自然科学基金委杰出青年基金和面上基金（22025604和22276204）的支持。图1. 微量硫酸根（SO42-）对Ru/TiO2催化还原CO2性能的影响。大气环境与污染控制实验室2024年11月10日<!--!doctype-->
    2024-11-10
  • 曲久辉院士团队在电化学厌氧膜生物反应器研究方面取得重要进展
    　　中国科学院生态环境研究中心曲久辉院士团队在电化学厌氧膜生物反应器方面取得重要研究进展，相关成果以“Recovering nutrients and unblocking the cake layer of an electrochemical anaerobic membrane bioreactor”为题，在线发表于Nature Communications (https://www.nature.com/articles/s41467-024-53341-y).　　污水处理同步回收资源和能源是水务行业绿色低碳转型的重要方向。厌氧膜生物反应器（AnMBR）有能耗低、有机负荷与出水质量高的优点，在污水资源化领域具有重要应用前景。然而，传统AnMBR膜污染严重，且无法回收废水中的氨氮和磷。为此，研究团队创建了一种资源回收型电化学厌氧膜生物反应器（eRAnMBR），该反应器采用镁阳极-导电膜双阳极、石墨阴极结构，首次实现了废水中碳、氮、磷的全回收，并显著缓解了膜污染。镁阳极释放镁离子与氨氮和磷酸盐结合生成鸟粪石；同时，阴极析氢反应增加了局部pH，有利于鸟粪石的阴极沉积，从而促进了鸟粪石与污泥的分离以实现原位回收。　　研究团队深入探究了膜表面滤饼层结构的调控对于膜污染缓解的效果及电子传递路径对于甲烷生成的促进作用。释放的Mg2+增大了污泥絮体尺寸，减少了污泥颗粒与膜表面间的粘附力，并且降低了胞外聚合物蛋白质二级结构中氢键的比例，从而削弱了凝胶层的形成，使滤饼层结构变得疏松多孔。电化学反应强化了种间直接电子传递并丰富了产甲烷途径，产生的甲烷纯度提高至94%。　　通过成本估算，如对eRAnMBR的甲烷电能回收利用，可以覆盖反应器的电力和电极消耗成本。该反应器具有工艺简洁、膜维护少、碳足迹低等优点，为下一代污水处理提供了新的技术选择。　　该论文第一作者为博士生张宇涵，通讯作者为胡承志研究员。该研究工作得到了国家自然科学基金的支持。图 1 电化学厌氧膜生物反应器回收碳氮磷并缓解膜污染机理论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-53341-y环境水质学国家重点实验室2024年10月24日
    2024-10-24
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