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曲久辉院士团队在电催化膜的构-效关系研究方面取得新进展
生态环境研究中心曲久辉院士团队基于实验研究与多物理场有限元模拟，在电催化膜的构-效关系方面取得新进展，相关成果以“Confinement-enhanced valorization of contaminants in electrified hydrogenation membranes for water purification”为题发表在国际知名期刊《Nature Communications》上。电催化还原加氢为污染物资源化提供了一种环境友好的方法，但其在实际应用中常受到传质和电子传递的限制。电催化膜作为一种有效的策略被开发出来，通过空间限域效应增强反应物传质和电子利用效率，然而其结构与性能之间的关系尚不明确。图1. 电催化膜孔道内的反应机制示意图团队开发了具有原子级分散Ru催化位点的电化学膜，实现了对硝酸盐、三氯乙酸和苯酚的高效还原加氢。研究发现，电催化活性与膜孔径之间存在“火山型”关系，孔径为7 μm的电化学膜在55秒内可实现94%的硝酸盐去除率，对铵的选择性超过97%，动力学常数为孔径80 μm膜的2.5倍。然而，进一步减小孔径至4 μm反而导致性能下降。多物理场模拟表明，小孔径虽增强了传质，但也加剧了孔道内电流分布的不均匀性。图2. （a）硝酸盐还原模拟与实验的准一级动力学常数对比；（b）限域效应对传质与电子传递的影响机制示意图本研究揭示了空间限域效应对电化学反应中传质与电子传递耦合机制的关键作用，为设计高效、低成本的电化学膜电极提供了理论依据和设计原则，推动了可持续水处理技术的发展。研究得到了国家自然科学基金、中国科学院国际合作及北京市科技新星等项目资助。论文第一作者是中心博士生康宇阳，通讯作者为古振澳副研究员，研究得到了曲久辉院士、胡承志研究员的悉心指导。论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-64482-z环境水质学重点实验室2025年11月20日<!--!doctype-->
2025-11-20
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经典论文解读：稳定同位素探针技术在微生物生态学研究中的应用
“向经典看齐”是生态环境研究中心主任朱永官院士发起，由生态环境研究中心青年学术委员会委员解读经典论文的系列活动。本活动旨在鼓励青年科研人员勇于挑战高难度的科学问题，抢占科技制高点，向本领域顶尖的科学家看齐，力争取得原创性、颠覆性成果，传承经典、砥砺前行。解读人：肖可青 陈水清作者：Stefan Radajewski, Philip Ineson, Nisha R. Parekh & J. Colin Murrell文章标题：Stable-isotope probing as a tool in microbial ecology文献来源：Nature被引次数：1068次（Web of Science）；1492次（Google Scholar）研究背景微生物是驱动地球元素生物地球化学循环的核心力量，对于揭示生态系统功能和物质转化机制具有重要意义。然而，传统的微生物研究方法高度依赖于纯培养技术，仅能覆盖极少数可培养的微生物类群，难以全面识别复杂环境中活跃的功能微生物。近年来，分子生物学技术与稳定同位素示踪方法的结合，为实现微生物功能与分类身份的非培养关联提供了新途径。稳定同位素探针技术（SIP）通过同位素标记的底物被特定微生物吸收后整合进其DNA，利用密度梯度离心分离出“重”DNA，并结合基因探针或测序手段进行分析，能够在近原位条件下识别参与特定代谢过程的微生物类群。本文旨在探索SIP方法在土壤环境中对甲醇代谢微生物的应用效果，尤其关注其在强酸性土壤中对不同系统发育类群的识别能力，为复杂微生物群落中活跃功能成员的快速识别提供理论依据与技术支持。研究思路及核心发现研究思路本文研究了稳定同位素探针技术（SIP）识别土壤中代谢活跃微生物的有效性，通过设置含12C甲醇的对照和含13C甲醇的微宇宙培养系统，比较稳定同位素标记后不同微生物类群的DNA分布与组成变化。实验以典型甲基营养菌Methylobacterium extorquen进行纯培养试验，并在橡树林土壤中开展同位素添加实验，以模拟天然环境条件下微生物的代谢响应。通过CsCl-溴化乙锭密度梯度离心法分离出重/轻DNA，并对提取的13C-DNA和12C-DNA分别进行PCR扩增和克隆测序，获得代表性细菌类群的16S rRNA与功能基因（mxaF）序列。研究结果显示，13C甲醇处理土壤中有两类系统发育上差异显著的细菌类群（α-变形菌和酸杆菌门）显著富集，表明SIP技术可在不依赖培养的条件下有效识别活跃代谢类群。此外，功能基因mxaF的多样性分析进一步验证了这些类群的甲醇利用能力，说明SIP在复杂环境中进行微生物功能定位具有较高的灵敏度与特异性。核心发现1. SIP方法有效分离同位素标记DNA：图1展示了利用CsCl/溴化乙锭密度梯度离心成功分离13C-DNA与12C-DNA的结果。纯培养实验中，Methylobacterium extorquens在13CH₃OH底物培养下生长形成的DNA浮力密度显著高于在12CH₃OH底物处理的样本，表现出明显的“重”DNA带2. 酸性土壤中活跃的甲醇代谢微生物群落结构：图2 从土壤样品13C-DNA中扩增获得的16S rRNA基因序列的系统发育分析结果表明，两类系统发育上显著不同的微生物类群（α-变形菌和酸杆菌门）在甲醇同化中发挥主要作用。这些结果表明，在酸性森林土壤中存在活跃的甲醇代谢类群，尤其是传统上鲜有报道的酸杆菌门微生物首次被直接证实具备同化甲醇的能力3. 功能基因mxaF分析验证系统发育识别结果：图3所示的mxaF基因（编码甲醇脱氢酶α亚基）氨基酸序列系统发育树进一步支持了16S rRNA基因分析结果。从土壤13C-DNA中扩增获得的三个新mxaF序列（M13.1–M13.3）均聚类于α-变形菌纲，与UP（图2）的系统发育归属一致，表明这些新型mxaF基因来源于甲醇代谢活跃菌群。这些结果说明，功能基因与系统发育标记基因的联合分析可提高微生物功能识别的准确性，进一步验证了SIP技术在功能微生物识别上的可行性和可靠性研究领域地位稳定同位素探针技术已经成为微生物生态学中不可替代的工具。它通过直接追踪同位素进入微生物生物标志物的方式，实现了“功能-分类-生态作用”三者的有机结合。研究推动了该领域迈向高精度、定量的生态学研究新时代。目前在Web of Science 上获得了1068次引用，并被写入美国微生物学经典教科书。历史进展概述1998年13C标记生物标记物的应用: 由H. T. S. Boschker提出使用，结合极性脂质衍生脂肪酸（PLFAs）方法用于测量13C标记的甲烷和乙酸在不同微生物群落中的摄入情况 (Boschker et al., 1998)，该文被引507次（Web of Science）。2000年DNA-SIP技术的发明：由J. Colin Murrell率先提出，将稳定性同位素示踪和分子生物学方法相结合，能够在复杂的环境中分析微米尺度下微生物的生理特性，以此获取参与土壤物质转化的功能微生物信息 (Radajewski et al., 2000)。该文被引1068次（Web of Science）2015年q-SIP技术的发明：由Theresa A. McHugh等人提出，利用聚合酶链式反应（qPCR）配合DNA-SIP技术可量化具体物种(ASV或MAG)的标记情况，以了解样品中活跃的微生物及其功能 (Hungate Bruce et al., 2015)。该文被引235次（Web of Science）该领域主要贡献者及其简介H. T. S. Boschker，现任荷兰代尔夫特理工大学环境生物技术系高级科学家，在无培养条件下微生物功能识别领域做出了重要贡献。他首次发展了结合稳定同位素标记13C与生物标志物PLFAs分析的方法，实现了将特定微生物群体与具体生物地球化学过程直接关联，为研究沉积物中微生物的碳利用与能量流动提供了关键技术支持Colin Murrell，英国东安格利亚大学教授，欧洲分子生物学会院士，是单碳化合物微生物代谢研究领域的国际权威。2000年发明了稳定性同位素示踪环境微生物的DNA-SIP技术，并被写入美国微生物学经典教科书。2012年创建了地球与生命系统整合研究中心ELSA，研究微生物在应对全球变化、生态服务功能及农业可持续发展等方面的作用。2014年当选为国际微生物生态学会（ISME）副主席，并于2016年担任主席，目前在 ISME执行顾问委员会任职，是微生物学领域的世界顶尖科学家Theresa A. McHugh，现任美国华盛顿大学健康指标与评估研究所科普作家，是微生物生态学领域的重要学者，在稳定同位素探针（SIP）技术的发展和应用方面作出了突出贡献。她参与提出并发展了定量稳定同位素探针（qSIP）技术，首次实现了微生物类群水平上同位素同化的定量测量。McHugh 的研究广泛涉及微生物碳利用、群落代谢塑性、系统发育多样性与土壤碳循环之间的关系，在土壤微生物功能研究中具有深远影响参考文献Boschker, H.T.S., Nold, S.C., Wellsbury, P., Bos, D., de Graaf, W., Pel, R., Parkes, R.J., Cappenberg, T.E., 1998. Direct linking of microbial populations to specific biogeochemical processes by 13C-labelling of biomarkers. Nature 392, 801-805.Hungate Bruce, A., Mau Rebecca, L., Schwartz, E., Caporaso, J.G., Dijkstra, P., van Gestel, N., Koch Benjamin, J., Liu Cindy, M., McHugh Theresa, A., Marks Jane, C., Morrissey Ember, M., Price Lance, B., 2015. Quantitative Microbial Ecology through Stable Isotope Probing. Applied and Environmental Microbiology 81, 7570-7581.Radajewski, S., Ineson, P., Parekh, N.R., Murrell, J.C., 2000. Stable-isotope probing as a tool in microbial ecology. Nature 403, 646-649.<!--!doctype-->
2025-11-19
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生态环境研究中心在国际顶级期刊Nature Reviews Earth & Environment发表综述文章
鉴于在氮循环和温室气体N2O方面的研究基础和成果，中国科学院生态环境研究中心祝贵兵研究员和朱永官院士受邀在生态环境领域顶级期刊Nature Reviews Earth & Environment（IF: 71.5）撰写综述文章“Nitrous oxide sources, mechanisms and mitigation”，系统梳理全球N2O研究进展与趋势，总结国内外N2O减排成果，重点探讨多圈层N2O排放特征，解析生物与非生物N2O生成机制，并提出减排策略，明确未来重点研究方向。图 1. 全球N2O排放热点和热时N2O是主要的臭氧消耗物质，其在1750–2022年间对温室气体增温效应的贡献为6.4%。当前大气N2O浓度快速上升，主要源于农业源与工业源的直接排放以及内陆水体的间接排放。全球一半以上人为N2O排放来自农业，因此保障粮食安全与协调气候目标成为关键挑战。由于排放具有显著时空异质性，传统方法与模型存在局限，需深入解析多圈层排放特征，精准把握其规律。文章对土壤圈、水圈、大气圈、冰冻圈、岩石圈、塑料圈和工业排放等各圈层的排放特征进行了详细阐述。此外尺度效应、土壤特性、微气候与微地形差异、底物可用性、人为干扰以及测量方法差异等多重因素，也共同导致N2O排放估算的不确定性。因此，亟需深入揭示N2O排放机制并完善相关模型。图 2. N2O产生途径文章系统剖析了N2O的生成机制，涵盖生物途径与生物-非生物协同途径。生物途径主要包括两条：一是由NO3-驱动的反硝化细菌反硝化过程；二是由NH4+驱动的硝化细菌硝化、硝化细菌反硝化及硝化耦合反硝化过程。此外，厌氧条件下，细胞色素c P460蛋白可将两分子NH2OH直接氧化为N2O。不同途径的氮氧来源各异，传统15N单同位素示踪方法难以解析氧来源，而15N-18O双同位素示踪技术结合δ15Nbulk、δ18O和δ15Nsp可区分各途径贡献，并与模型结合理解区域及全球尺度通量模式。生物-非生物协同作用广泛存在于各类自然/人工生态系统，通过化学反硝化与羟胺转化路径发生，前者在富含Fe(II)或NO3-环境中贡献率可达28%，但该机制尚未纳入主流模型，可能致排放低估。目前N2O生成过程仍存在诸多关键科学问题，如非生物过程贡献比例不明、NH4+与NO3-驱动路径的争议、关键环境参数的调控机制等。同时，厌氧氨氧化过程可在好氧-厌氧界面将NH4+与NO2-转化为N2而不产生N2O，该技术已在污水与工业废水处理中应用，但其在自然水体中的N2O减排潜力尚需进一步验证。图 3. 我国厌氧氨氧化热区的生态工程控制N2O排放需从“减少产生”与“增加消耗”两方面协同发力。在农业领域，可通过精准施肥、有机肥替代、间作轮作以及添加硝化抑制剂等方式减少氮肥转化中的N2O释放，同时引入高活性还原菌增强土壤对N2O的消耗能力。陆地水体方面，污水处理厂可采用新型脱氮工艺大幅减排，自然水域则可利用厌氧氨氧化菌降低N2O生成。工业上，选择性催化还原与光/电催化分解等低成本技术已能高效处理高温或高浓度N2O排放。综合来看，融合精准管理、微生物工程与政策创新，是实现多圈层N2O减排的关键路径。当前N2O研究仍面临排放估算不确定、关键排放热点遗漏、原位数据不足等挑战。为提升监测与减排精度，未来需重点加强野外原位观测并构建全球N2O数据库，融合空天技术与人工智能，在多尺度解析排放机制、预测通量变化并优化管理策略，同时深入揭示气候变暖背景下的N2O排放规律，以支撑全球精准控排。论文第一作者为中国科学院生态环境研究中心祝贵兵研究员，朱永官院士为通讯作者。论文链接：Nitrous oxide sources, mechanisms and mitigation | Nature Reviews Earth & Environment论文背后的故事The story behind the paper：https://communities.springernature.com/posts/nitrous-oxide-sources-mechanisms-and-mitigation环境水质学重点实验室2025年11月6日
2025-11-05
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傅伯杰院士团队在人类活动对黄河流域的综合影响方面取得重要进展
黄河流域水少、沙多、受人类活动影响强烈，人水关系及其互馈机制是流域生态保护和高质量发展的关键。2025年9月16日，傅伯杰院士团队在国际知名期刊《自然综述：地球与环境》（Nature Reviews Earth & Environment）发文，对20世纪50年代以来人类活动对黄河流域水循环和泥沙过程的影响进行了系统评述，揭示了人口、经济、工程、政策、水沙与生态间的互馈关系与耦合效应。研究指出黄河流域输沙量显著下降、水资源短缺加剧、人水关系显著改变，可持续发展面临着垂向水循环通量持续增大、自然水资源存量不断减少、局部功能性断流仍然存在、政策影响机制分析不足等挑战，在厘清人水互馈回路结构及演变的基础上提出了流域可持续管理策略。图1 黄河流域水循环变化示意图黄河流域一直面临着严重的水资源短缺问题，在气候变化和人类活动影响下，流域的水循环过程发生剧烈改变，蒸散发显著增加（1.79 mm yr-2），垂向水循环加剧，同时地下水（-2.85 mm yr-1）、土壤水（-0.45 × 10-3 m3 m-3 yr-1）等自然水资源存量却持续减少（图1），威胁到了流域生态系统的稳定性和可持续性，在面对未来气候风险时将变得更加脆弱，其中植被恢复与降水间的互馈机制尚不明确。图2. 黄河泥沙过程的时空分异黄河输沙量大幅减少但也引发了新的挑战。黄河曾是世界上输沙量最大的河流，最大年输沙量一度超过16亿吨，坝库、梯田等工程措施以及退耕还林还草工程实施的植被恢复等使年均输沙量下降了90%以上（图2）。输沙量的下降使下游河床淤积抬升问题得到了明显缓解，但也导致下游引水工程普遍面临取水困难，三角洲部分区域转为蚀退，对生物多样性造成损害，这必然要求对冲沙水量和生态水量需求做出相应调整，上中游的水土保持和三角洲生态保护间平衡是大河流域共同面临的难题。图3. 黄河流域的人口、经济发展与用水变化重塑人水关系就是重塑人与自然的关系，黄河流域人口从20世纪50年代的1亿增长至目前1.26亿。1980年代以来，流域生产总值（GVA）年均增长 1.78%，用水需求增长 15.8%（图3）。论文提出了流域人水互馈回路结构的4个演变阶段：供给扩张回路（1960-1980 年）、资源约束回路（1980-2000 年）、综合治理回路（2000-2020 年）和未来韧性回路（展望），揭示了人类活动与流域水文系统间的动态耦合关系（图4）。图4. 人水互馈回路结构及演变过程面对这些挑战，黄河流域需加强对水资源储量进行动态监测，加深对人类与水文系统相互作用的理解，构建流域人水耦合模型；施行地表水与地下水的联合管理、完善生态保护修复与补偿机制；稳定水通量、保护水存量，提升流域水资源管理适应性。论文第一作者为北京师范大学王帅教授，傅伯杰院士为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金黄河重点专项项目的支持。论文链接：https://doi.org/10.1038/s43017-025-00718-2区域与城市生态安全全国重点实验室2025年9月17日<!--!doctype-->
2025-09-17
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贺泓院士团队在气溶胶界面提升CO2反应活性方面取得重要进展
在国家自然科学基金项目（项目编号：22476201和22188102）资助下，中国科学院生态环境研究中心贺泓院士团队与北京理工大学张秀辉教授团队、宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco教授团队合作，在大气气溶胶界面提升CO2反应活性方面取得重要进展(图1)。研究成果以“Promotion of CO2 Reactivity by Organic Acid on Aerosol Surfaces”为题于近日发表于Journal of the American Chemical Society (DOI: 10.1021/jacs.5c06583)。作为地球大气中最重要的温室气体之一，CO2打破了地球的能量平衡，导致全球变暖，甚至更严重的极端天气事件。工业上通常利用氨/胺捕获CO2的方式来进行减排，但以往的研究大多集中在水溶液介质中。众所周知，大气中广泛存在的气溶胶，其表面通常被认为是大气中一种重要的微反应介质，能促使反应加速，甚至可能使气相或液相中不发生的反应变成可能。然而，大气中氨/胺在气溶胶界面捕获CO2的反应尚未有探究，制约了对CO2自净能力的认识和评估。本研究采用第一性质原理分子动力学模拟，结合流动管模拟实验，对CO2与氨/胺在气溶胶界面处的反应进行了探究。发现在含有甲酸（HCOOH）的表面上，由甲酸催化的氨/胺捕获CO2的能垒在6~8 kcal/mol范围内，在常温下很容易克服，且显著低于体相以及不含有机酸表面的反应能垒。实验研究进一步证实，有机酸显著加速了气溶胶表面氨/胺和CO2的反应。不同种类氨/胺的 N 位点的亲核能力决定了其和CO2的反应能垒。这些结果揭示了有机酸膜在提升CO2反应活性以及加速气溶胶界面化学过程中的重要催化作用。论文的第一作者为中国科学院生态环境研究中心李浩副研究员和中国石油大学（华东）殷琪博士生，通讯作者为中国科学院生态环境研究中心楚碧武研究员、北京理工大学张秀辉教授和宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco教授。研究得到了中国科学院生态环境研究中心贺泓院士的悉心指导。图： 大气气溶胶界面氨/胺捕获CO2示意图大气环境与污染控制实验室2025年9月17日<!--!doctype-->
2025-09-17
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孙猛研究组在高离子选择性膜及其离子分离机制研究方面取得系列进展
离子-离子选择性膜分离技术是全球水-能源联结领域的关键挑战。这种膜对离子的选择性分离性能主要源于膜表面电荷及膜孔纳米限域结构的协同作用。然而，膜电荷对相似离子的选择性迁移行为的微观作用机制尚不明晰，且纳米膜孔内限域作用对离子选择性跨膜迁移的影响机制也有待深入探索。阐明膜结构与电荷介导下的膜离子选择性机制，系统识别纳米膜孔限域结构的关键要素，厘清其对离子选择性跨膜传输性能之间的构效关系，对发展高性能离子选择性膜材料和膜技术具有重要指导意义。围绕亚纳米孔膜结构和电荷对一价离子选择性跨膜传输微观影响机制不明这一难题，课题组与以色列理工学院Razi Epsztein教授及美国范德堡大学林士弘教授合作，通过对膜表面电荷密度的精准调控，深入解析纳米多孔膜中多种一价金属阳离子跨膜迁移行为，首次定量揭示了膜表面静电效应对迁移反离子（阴离子）脱水吸附的促进作用，从而通过阻碍其分配而影响盐的整体跨膜传输；研究还证实低水合能离子更倾向于在高表面电荷影响下脱水，并显著影响其选择性过孔迁移。相关研究成果以“Electrostatic-driven dehydration of ions in nanoporous membranes”为题于近日发表于Science Advances（DOI: 10.1126/sciadv.adv0174）。图1. 膜表面强静电效应介导一价阳离子脱水及其跨膜迁移机制针对纳米限域结构影响膜离子选择性的机制不清的问题，课题组围绕离子选择性膜分离相关研究，系统归纳了亚纳米孔膜材料中纳米限域结构特征及其离子特异性跨膜传输过程，阐明了限域孔道结构对不同离子的选择性跨膜传输机制，展望了离子选择性分离膜领域未来所面临的研究挑战与发展方向。相关研究成果以封面论文发表于ACS Nano（Ion–Ion Selectivity of Synthetic Membranes with Confined Nanostructures, DOI: 10.1021/acsnano.4c00540）。图2. 亚纳米孔膜材料中限域孔道结构对不同离子的选择性跨膜传输机制论文的第一作者为清华大学联合培养博士研究生刘铠瑞，唯一通讯作者为孙猛研究员。研究得到了中国科学院生态环境研究中心曲久辉院士的细心指导。该系列工作由国家自然科学基金（52270043）、国家重点研发计划政府间国际科技创新合作专项项目（2023YFE0113800）、国家重点研发计划青年科学家项目（2024YFC3715000）、北京市自然科学基金（8242030）等项目资助。环境水质学重点实验室2025年9月2日<!--!doctype-->
2025-09-02
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王亚韡课题组在水固界面碰撞诱导产生超氧自由基的研究取得新进展
环境化学与环境毒理全国重点实验室王亚韡课题组在Angewandte Chemie International Edition期刊发表题为《Unexpected Spontaneous Generation of Superoxide Radicals: Water-Solid Collision as an Atypical Source》的研究论文。该研究发现，水体与固体表面碰撞时，即使在黑暗条件下也能自发生成超氧自由基（O2•−），揭示了环境中一种新的活性氧生成途径，为理解自然界的氧化还原过程提供了新视角。活性氧（ROS）是一类在地球环境和生命体系中普遍存在的重要活性物种，参与了金属元素的地球化学循环、污染物的降解和转化，以及生态系统中的氧化还原平衡。其中，超氧自由基因其独特的氧化还原特性，被认为是驱动诸多环境反应的关键中间体。目前学界普遍认为O2•−主要来源于光化学过程或微生物作用，本研究发现即使在黑暗条件下水-固界面碰撞可自发诱导O2•−的产生，且产生O2•−浓度可达纳摩尔水平，与经典光化学途径相当，具有不可忽视的环境意义。图1 水–固碰撞界面自发生成超氧自由基的实验证据进一步研究团队通过化学发光检测、同位素标记、电子顺磁共振，KPFM等多种手段系统探讨其生成机理，揭示了水滴与固体界面碰撞时能够发生电子转移，从而将水中溶解氧还原为O2•−。这一过程完全不依赖外界光照，而是由水固界面电子转移和水滴自身的动能驱动。为了模拟真实自然情境，选择雨滴与不同矿物表面碰撞作为研究对象，发现蒙脱石、伊利石和高岭石等常见矿物表面均能在雨滴冲击下产生O2•−。不同矿物由于表面官能团差异，O2•−的生成量也有所不同，其中蒙脱石表现最为显著。通过对O2•−衰减动力学和寿命进行研究，发现雨滴-矿物界面碰撞诱导产生的O2•−的寿命可达秒级，足以参与后续氧化还原反应。这意味着在自然界的雨水、瀑布、海浪等场景中，O2•−可能普遍存在并持续影响环境过程。这一发现突破了“光照或微生物作用”主导的框架，扩展了人们对自然界活性氧来源的传统认知，为理解地球系统中的氧化还原化学注入了新的思路。图2 水–固界面碰撞诱导超氧自由基生成途径示意图论文第一作者为直博生许金，赵利霞研究员和王亚韡研究员为共同通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金及新疆自治区重点研发项目的支持。论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202511594环境化学与环境毒理全国重点实验室2025年9月1日<!--!doctype-->
2025-09-01
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刘睿研究组Chem：Pd位点识别与定量 “全景图谱”技术
环境化学与环境毒理全国重点实验室刘睿研究组在多相催化研究方法学取得重要进展，相关研究以Quantifying Reactive Sites of Au@Pd Catalysts to Decipher Structure-Activity Relationship in Nitroaromatic Hydrogenation为题，发表于《Chem》期刊。多相催化在清洁能源转化、高端化学品制造及污染治理中具有核心作用。设计高性能催化剂的关键在于理解催化剂结构-性能关系，但传统方法受限于宏观尺度表征（如形貌、尺寸），难以从活性位点层面精准解析催化机制。图1. 传统（定性）多相催化研究与本工作提出的定量催化过程研究刘睿团队发展了一种基于表面增强拉曼光谱（SERS）的活性位点定量分析新方法。该方法通过设计4-碘-2,6-二甲基苯异氰化学探针，利用其在1950-2180 cm⁻¹区间的六组特征拉曼峰（对应金表面多层钯/Pdisland、钯单层边缘/Pdinterface等六类位点），结合二氧化硅隔离纳米颗粒（抑制物理增强干扰）、苯环振动峰内标（校正化学增强效应）及迭代模型（校准吸附概率差异），建立了"拉曼信号-探针分子数-位点丰度"定量转换体系，实现钯催化剂表面原子尺度位点精准定量。基于该方法，团队在金纳米立方体（NCs）、纳米球（NSs）及纳米颗粒（NPs）表面构建钯位点梯度分布模型。通过4-硝基苯酚还原（一级动力学）研究表明：界面钯位点（Pdinterface）与单原子钯位点（PdSAA）是加氢反应主要活性中心。理论模拟与实验数据误差<5%，验证了方法可靠性，并成功预测不同形貌Au@Pd催化剂的性能。在选择性调控方面，该方法指导制备了富含PdSAA位点的Au₃.₅@Ag@Pd₁/₈催化剂。在对氯硝基苯选择性加氢反应中，结合固定床微反应器实现连续100小时>99%转化率与>99%选择性。图2.不同Pd位点在对氯硝基苯选择性加氢反应中的催化行为本研究发展的SERS活性位点定量技术，通过与结构识别探针及核壳增强策略结合，为多相催化剂活性位点表征提供了新工具，有望指导高效催化剂的理性设计与优化。2025级毕业生张小玲博士为论文第一作者，刘睿研究员为通讯作者。本研究得到了中国科学院战略性先导科技专项、国家自然科学基金以及中国科学院青促会优秀会员的支持。论文链接：Opening the structure-activity relationship black box in Pd-catalyzed nitroaromatic hydrogenation by quantifying reactive sites of Au@Pd catalysts - ScienceDirect<!--!doctype-->环境化学与环境毒理全国重点实验室2025年8月27日
2025-08-27
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傅伯杰院士参与国际研究团队提出“扭转土地退化曲线”全球方案
中国科学院生态环境研究中心区域与城市生态安全全国重点实验室傅伯杰院士参与的由沙特阿卜杜拉国王科技大学（KAUST）Fernando T. Maestre教授领衔、联合国防治荒漠化公约（UNCCD）首席科学家Barron J. Orr等21位科学家组成的国际团队，于2025年8月14日在国际顶级期刊《Nature》上发表题为《扭转土地退化曲线以实现全球环境目标》（Bending the curve of land degradation to achieve global environmental goals）的论文，提出以“重塑全球食物系统”为核心抓手，到2050年同时实现“遏制土地退化”和“恢复50%已退化土地”及“减少土地温室气体排放”的路线图。当前，全球34%的无冰陆地已被用于粮食生产，并可能在2050年进一步扩张至42%；与此同时，约33%的食物被浪费。研究团队通过定量分析发现，若恢复50%已退化土地，将食物浪费减少75%，并以可持续的海产品（鱼类、贝类、海藻）替代70%不可持续生产的红肉、再以海藻制品替代10%的蔬菜摄入，即可累计腾退或恢复约4350万km²的土地。这些措施还可每年减少132.4亿吨二氧化碳当量的温室气体排放，协同应对气候变化、生物多样性丧失及公共健康挑战。傅伯杰院士指出：“土地退化不仅是生态问题，更是发展问题。中国长期开展的退耕还林还草、山水林田湖草沙一体化生态保护修复等经验表明，只有让食物系统、生态系统管理与区域可持续发展目标协同，才能真正扭转土地退化。”研究提出三大优先行动：（1）恢复50%已退化土地：通过可持续土地管理，到2050年恢复300万km²耕地和1000万km²非耕地。土地恢复过程确保生活在土地之上并管理土地的人成为主角，尤其是土著居民、小农户、妇女和其他弱势群体的深度参与，同时保障其土地权属与市场准入。（2）减少75%食物浪费：通过减少食物浪费，可腾出约1340万km²用于生产粮食的农业用地（耕地与牧场）。关键措施包括：防止过度生产、充分消费生产的果蔬、鼓励临期食品馈赠或打折销售、开展减少家庭浪费的宣传教育，以及帮助发展中国家的小农户改进储运设施。（3）整合陆地-海洋食物系统：用可持续海鲜（野生捕捞或负责任养殖的鱼类、贝类）替代70 %不可持续生产的红肉，可腾出 1710万km²目前用于牧场和饲料种植的土地；用海藻衍生产品替代10%全球蔬菜摄入，可进一步腾出40.2万 km²耕地。与食物系统有关的行动（2）和（3）节约的土地总量约3000余万km2，大致相当于非洲的面积。研究团队呼吁联合国气候变化框架公约（UNFCCC）、生物多样性公约（CBD）与防治荒漠化公约（UNCCD）三大里约公约协同行动，将“食物—土地—气候”纳入共同议程，并在2026年蒙古乌兰巴托召开的UNCCD 第17次缔约方会议（COP17）上推动各国采纳本框架。沙特阿卜杜拉国王科技大学（KAUST）Fernando T. Maestre教授为论文第一作者和通讯作者，傅伯杰院士等为合作作者，研究得到国家自然科学基金重点项目的支持。文章链接：https://www.nature.com/articles/s41586-025-09365-5三种情景下对2050年全球土地退化和受保护土地分布情况预测区域与城市生态安全全国重点实验室2025年8月14日<!--!doctype-->
2025-08-14
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刘超研究组在消毒过程中轮胎源污染物细胞毒性研究方面取得进展
刘超研究组在消毒过程中轮胎源污染物的转化机制与细胞毒性研究方面取得进展，相关成果以“Unveiling the mammalian cell cytotoxicity of tyre-impacted water in disinfection”为题，在线发表于Nature Water （DOI：10.1038/s44221-025-00469-w）。气候变化导致极端降水（雨、雪）事件频发，在城市化、工业化等因素共同影响下，大量人工化学品随径流进入水体，威胁水质安全。在径流污染物中，轮胎源污染物由于高生态毒性、普遍检出性而受到广泛关注。除轮胎磨损颗粒外，人工草坪、城市基础设施中广泛使用的轮胎回收材料也是水体中轮胎源污染物的潜在来源。现有常规水处理工艺对轮胎源污染物的去除效果有限，在后续消毒过程中轮胎源污染物的细胞毒性及其驱动因子尚不明确。研究团队以中华仓鼠卵巢细胞毒性作为风险评估手段，发现氯胺、氯、臭氧消毒可分别使受轮胎颗粒影响水体的细胞毒性提高4.0、3.0和0.4倍，是文献中报道的消毒后地表水细胞毒性的3.1–6.0倍（图1）。通过高分辨质谱非靶向分析发现，苯并噻唑类、酚类、苯甲酮类、芳香胺类等轮胎添加剂及其转化产物与消毒剂具有较高的反应活性，受影响水体消毒后细胞毒性的提升与轮胎源污染物卤代（尤其是溴代、碘代）产物的生成相关。研究团队进一步通过靶向分析结合标准品验证探究了驱动轮胎源污染物细胞毒性变化的关键组分。虽然苯并噻唑酮、二苯胍、N-(1,3-二甲基丁基)-N′-苯基对苯二胺（6PPD）、6PPD-醌等33种典型轮胎源污染物对受轮胎颗粒影响水体有机碳的贡献小于5%，但其在消毒工艺中的转化对水体细胞毒性的贡献达25–36%。通过二级质谱对产物结构进行解析，识别了卤代苯并噻唑酮、卤代苯甲酮、卤代二苯胍、卤代6PPD-醌等多种潜在高毒性产物（图2）。图1 受轮胎颗粒影响水体消毒前后的中华仓鼠卵巢细胞毒性图2 依据高分辨质谱分析推测的典型轮胎源污染物在消毒过程中的转化机制依据报道的水环境中轮胎颗粒浓度进行估算，轮胎源污染物影响下消毒后径流的细胞毒性最高可达消毒后地表水6倍。对于高度城市化、径流量占地表水资源量比例高的地区，需评估轮胎源污染物对水质安全的影响。研究结果揭示了轮胎源污染物在消毒过程中的转化所引起的潜在水质风险，为气候变化、城市化背景下的水质风险识别提供参考。该论文第一作者为刘航助理研究员，通讯作者为刘超研究员。该研究得到了国家自然科学基金基础科学中心项目、面上项目和青年基金项目等支持。论文链接：https://www.nature.com/articles/s44221-025-00469-w环境水质学重点实验室2025年8月1日
2025-07-31
