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王亚韡课题组在基于界面载流子调控的四溴双酚A光催化降解中H2O2持续产生研究中取得进展
2025年3月,王亚韡课题组在基于界面载流子调控的四溴双酚A光催化降解中H2O2持续产生研究中取得进展,相关研究以“Unexpected Persistent Production of H2O2 during Tetrabromobisphenol A Photocatalytic Degradation Based on Interface Carrier Regulation”为题,发表于Applied Catalysis B: Environment and Energy期刊。光催化技术在H2O2生成和有机污染物降解方面展现出巨大的潜力。在传统的光催化产H2O2过程中,ORR技术被视为一种具有潜力的策略,即通过光催化剂上的光生e-将水中的溶解氧还原并转化为H2O2。在这一过程中,通常会添加牺牲性质子供体(如乙醇和异丙醇等)以促进H2O2的生成。这些质子供体通常会消耗光生h+,从而使更多的光生e-参与ORR过程生成H2O2。然而,额外添加质子供体不仅增加了成本,还由于光生h+和ROS的氧化能力未被充分利用,导致光催化系统的能量转换效率较低。因此,额外的能量输入和较低的能量转换效率限制了其实际应用。假设典型有机污染物在加入光催化系统后,能够与光生h+高效反应并作为质子供体发挥作用,那么H2O2将在这一过程中协同生成。同时,污染物也能被氧化和降解,从而实现污染物去除与H2O2生成的双重目的。然而,H2O2作为一种常见的ROS,在光催化过程中很容易分解为·OH和O2·-,然后参与有机污染物的降解。因此,耦合不同的光催化领域以构建一个既能降解污染物又能生成H2O2的双功能体系仍然是一个挑战。本研究发现在构建S型异质结ZrO2/ZnIn2S4光催化降解四溴双酚A(TBBPA)过程中,H2O2可持续产生和累积,这不同于传统有机污染物光催化降解中依赖于H2O2的高消耗。进一步系统研究了TBBPA溶液中ZrO2/ZnIn2S4界面光生载流子的界面迁移、ROS形成和转化及TBBPA降解协同H2O2生成过程及机制。结果表明,ZrO2/ZnIn2S4催化剂界面In、S和O原子的电子轨道重叠促进了光生载流子在异质结界面的离域和转移,进而提供大量具有高氧化还原电位的光生载流子。TBBPA吸附在催化剂表面后,其与ZrO2/ZnIn2S4之间形成表面电场(SEF),加速了光生空穴(h+)直接攻击TBBPA降解,促进其界面产生更多光生电子(e-)用于ORR反应生成H2O2。其中TBBPA及其降解中间产物的酚羟基β剪切反应是促进H2O2持续生成的关键路径。此双功能光催化体系还可以用于其他酚羟基化合物降解同时伴随H2O2的累积,这为光催化系统在废水资源化利用方面提供了新思路。该论文的第一作者为博士生王思龙,通讯作者为吕继涛副研究员和赵利霞研究员。华东理工大学杨雪晶教授为共同作者。 该工作获得国家重点研究发展计划,中国科学院战略重点研究计划和国家自然科学基金的支持。原文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125274
2025-03-25
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经典论文解读:直接观测大气气溶胶成核过程
“向经典看齐”是生态环境研究中心主任朱永官院士发起,由生态环境研究中心青年学术委员会委员解读经典论文的系列活动。本活动旨在鼓励青年科研人员勇于挑战高难度的科学问题,抢占科技制高点,向本领域顶尖的科学家看齐,力争取得原创性、颠覆性成果,传承经典、砥砺前行。经典论文解读: 直接观测大气气溶胶成核过程解读人:楚碧武论文背景:新粒子生成是大气颗粒物(数浓度)的主要来源,对大气颗粒物的气候效应具有重要影响。揭示新粒子生成,特别是其成核过程的物理化学机制,对于建立准确的气候模型和科学的污染控制策略至关重要。然而,由于对成核生成的2nm以下的大气颗粒物的测量十分困难,极大限制了对成核过程的理解。开展成核过程中关键团簇的浓度、组分以及2nm以下纳米颗粒物的测量成为揭示气溶胶成核机制的关键。主要发现与结论:本文的作者利用先进的检测技术,在芬兰北部Hyytiala森林地区对大气离子、中性团簇、1-2nm粒径段的纳米颗粒物、以及硫酸、挥发性有机物、氨气等气体污染物开展了综合观测。观测结果表明,中性团簇在大气颗粒物成核过程中起主导作用。通过对比有明显成核现象的新粒子生成天和无新粒子生成的其它日期,发现大气中始终存在2nm以下的中性团簇,其浓度比3-12nm粒径段的颗粒物高一个数量级。其中0.9-1.3nm粒径段的团簇在新粒子生成天和其它日期的浓度和日变化特征都非常相似;在新粒子生成天,1.3-2.1nm的团簇出现了明显的日间峰值,但在其它日期则没有出现,表明这一粒径段范围的大气团簇的形成是能否产生新粒子生成事件的关键。同时,观测发现1.3-2.1nm的团簇的日间峰值紧随气态硫酸,验证了1-3nm的团簇/颗粒物的生成速率和气态硫酸浓度密切相关;观测数据也显示一些分子量为300-450Th的高含氧有机物浓度和1.2-1.7nm的团簇浓度具有明显的正相关关系,表明有机物也参加了气溶胶成核过程。大气团簇浓度总体上随粒径增加而迅速下降,但粒径增长速率随粒径增加而不断增大。最小尺寸的团簇上(<1.2nm),气态硫酸的摄取和挥发同时发生,导致了其非常慢的粒径增长速度。1.2-1.7nm粒径段的团簇/颗粒物的粒径增长基本可以通过气态硫酸来解释,但需要一个中性分子(如氨气,有机胺或者有机物,其中有机胺具有最强的稳定能力)的结合来增加团簇的化学稳定性。白天硫酸浓度(左 y 轴)和不同尺寸大小的中性团簇浓度(右 y 轴)在新粒子生成天(A)和无新粒子事件的其它日期(B)的日变化同时,该论文通过对比不同粒径的团簇/颗粒物的生成速率,指出小于1.5nm的团簇,由于其凝结蒸汽的高蒸发量,难以发生相变,导致大气成核的临界尺寸在1.5nm左右。在此基础上,论文提出了大气气溶胶生成的基本途径:(I)生成可凝结分子和小团簇;(II)硫酸分子、碱性分子(氨气或者有机胺)和有机分子形成临界团簇;(3)团簇快速增长为3nm左右的纳米颗粒物。新粒子生成过程中大气中性团簇的主要粒径段及其关键理化过程意义与反响:该论文提供了关于大气颗粒物成核过程的直接观测数据,揭示了大气颗粒物复杂的成核过程和关键影响因素。研究还指出了有机物在大气颗粒物形成和增长中的重要贡献,以及其在生物圈、云和气候反馈过程中的关键作用。该文章发表后在国际上引起巨大反响,促进了直接观测气溶胶成核过程以及高含氧有机物的先进仪器和技术的发展,极大地推动了新粒子生成相关领域的科学研究,目前SCI引用800余次。论文链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.1227385<!--!doctype-->
2025-03-14
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陈利顶课题组研究发现适度农田规模可以降低土壤抗生素暴露风险
中国科学院生态环境研究中心区域与城市生态安全全国重点实验室陈利顶课题组在农田景观格局优化与土壤抗生素风险防控方面取得新进展。研究结果以“Optimal farm size reduces global poverty-induced soil antibiotic exposure risk”为题发表于Nature Food(https://doi.org/10.1038/s43016-025-01131-0)。农业活动会通过有机肥施用、污水灌溉等途径带来土壤抗生素污染。贫困地区多以小规模农田为主,农民工作强度大,与土壤接触相对较多,更容易暴露于土壤抗生素污染,面临相对较高的健康风险;大规模农田机械化生产可以降低土壤抗生素暴露风险,但也会减少劳动力需求,造成健康保障与生计维持之间的权衡。这由此带来两个科学问题:多大规模的农田景观能够降低二者之间的权衡关系?哪些地区需要开展农田景观规模调整?本研究通过构建人群暴露风险评估模型,揭示了全球范围内农民土壤抗生素暴露风险的空间格局,并分析了收入水平和农业规模化经营对土壤抗生素暴露风险的影响,发现小规模农田(<50公顷)将导致农民面临较高的暴露风险,尤其是在相对贫困地区。为有效平衡农民暴露风险、就业机会和劳动时间三者之间的关系,需要进行适度的农田规模化经营,研究发现其最适宜的规模约为1000公顷。研究进一步通过空间优化算法评估了地形和贫困约束下农田景观规模调整的空间适宜性,识别了全球优先区域,发现在前44%的优先区域(该区域暴露风险较高,以小规模农田为主,且低收入农民较少)进行农田景观规模优化可实现社会—生态效益最大化。研究结果凸显了农田景观规模调整在降低土壤污染暴露风险和推动可持续农业实践方面的重要性。尽管当今农业规模化经营已成为发展趋势,但本研究也强调通过规模化经营降低土壤抗生素暴露风险的同时,需权衡其带来的社会效益与风险,特别是在低收入地区,保持一定比例的小规模农田对确保农民生计至关重要。中心2021届博士赵方凯(现为云南大学生态与环境学院副教授)为论文第一作者,杨磊研究员和陈利顶研究员为共同通讯作者。该研究得到国家自然科学基金、区域与城市生态安全全国重点实验室开放基金、云南省西南联合研究生院科技专项等项目的支持。区域与城市生态安全全国重点实验室2025年3月10日
2025-03-10
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贺泓院士团队在甲醇重整制氢研究方面取得重要进展
中国科学院生态环境研究中心贺泓院士团队在甲醇重整制氢方面取得重要研究进展,该研究成果以“Optimizing selectivity via steering dominant reaction mechanisms in steam reforming of methanol for hydrogen production”为题,在线发表于Nature Communications期刊上。在“碳达峰、碳中和”战略背景下,绿色氢能在推动能源结构演替方面发挥着至关重要的作用。甲醇水蒸气重整(MSR)制氢作为绿色氢能的重要来源之一,因其高效、可持续和低环境影响,成为研究者关注的重点。提高MSR反应的选择性和氢气产率是该领域亟待解决的关键科学问题,这直接影响到绿色氢能的经济性和应用价值。钯催化剂(Pd/ZnO)是MSR反应的一种典型催化剂,其目标反应途径为:PdZn合金上反应关键中间体CH2O*被水解离产生的OH*物种氧化为CO2和H2,但同时存在CH2O*直接分解为CO和H2的副反应竞争,导致目标产物的选择性较低。为解决这一问题,本研究提出了一种通过路径优化来精细调控选择性的策略。将Cu引入Pd/ZnO催化剂中,形成稳定的PdCu合金,有效调整催化反应动力学,降低水解离能垒,从而提供了更多活性羟基以促进CH2O*的氧化反应,提高了反应活性和目标产物选择性。同时,PdCu合金上CO解吸的能垒提高,有效抑制了CH2O*的分解,阻碍了副反应产物CO的生成。这一双重功能的调控显著提升了甲醇水蒸气重整制氢的活性和选择性。实验结果表明,优化后的PdCu1/ZnO催化剂的活性比传统Pd/ZnO催化剂提高2.3倍,并且CO选择性显著降低了75%。本研究通过识别并优化关键反应步骤,精细调控催化反应的选择性,为高效催化剂的设计合成及绿氢生产提供了重要指导。图1. PdCux/ZnO催化剂的(a)晶体结构,(b, c)微观形貌,MSR反应的(d)氢气产率,(e)CO选择性和甲醇转化率。中国科学院生态环境研究中心博士研究生张梦媛和助理研究员刘智为论文共同第一作者,生态环境研究中心徐光艳研究员、余运波研究员和美国宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco教授为共同通讯作者。该研究工作得到了国家重点研发计划青年科学家项目、国家自然科学基金以及碳达峰碳中和生态环境技术专项的支持。论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-025-57274-y大气环境与污染控制实验室2025年2月28日<!--!doctype-->
2025-02-28
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焦文涛研究组在热耦合电动力强化低渗透土壤中物质传输方面取得新进展
土壤中低渗透孔道中物质传输受限,成为土壤污染修复的关键瓶颈。电动传输可提高低渗透土壤污染物和降解菌的可达性,热效应提高污染物降解菌的迁移活性,两者结合预期可实现土壤物质的精准靶向传输,但其传输和耦合热场作用的机制尚不明晰。阐明低渗透土壤中热耦合电动力传输的机制,对土壤有机污染的低碳高效微生物修复具有重要意义。针对热耦合电动力在纳米孔道内的污染物传输机制不清的问题,中国科学院生态环境研究中心焦文涛研究组与德国亥姆霍兹环境研究中心Lukas Y. Wick 教授合作,以SEM-EDS和BET孔道占用从微观角度揭示了热耦合电动力驱动新污染物PFOA在难到达的2-10nm吸附位点的颗粒内扩散的机理;热效应通过粘滞性强化电渗微流是其主要的耦合作用机制。针对热耦合电动力在微米孔道内的降解菌传输机制不明的问题,以流式细胞仪和石英晶体微天平量化表征了热耦合电动力降低细菌吸附刚性,从而强化了降解菌的迁移达3.5倍;热效应通过调控固液介质理化性质强化电泳克服DLVO吸附力,是热-电动力耦合的主要机理;相关性矩阵热图分析表明,粘滞系数、介电常数、zeta点位是热强化电动力的主控因子。热耦合电动力传输污染物(A)和降解菌(B)的物理机制相关研究成果发表在Environmental Science & Technology (Shan et al., 2024, 2025)和Journal of Environmental Sciences (Shan et al., 2023)。单永平助理研究员为论文第一作者,焦文涛研究员为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金(42277011 & 42077126)、博士后面上、特别资助(2022M713300、2023T160667)等项目的资助。论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.3c10590https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.4c07954https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S1001074223004722环境纳米技术与健康效应实验室2025年1月24日<!--!doctype-->
2025-01-24
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蔡亚岐研究组在亚乙烯基连接共价有机框架的后修饰合成及热催化CO2转化方面取得进展
2016年,通过利用芳基乙腈单体与芳香族醛之间的碱催化Knoevenagel缩合,提出了氰基乙烯基连接的共价有机框架材料(covalent organic frameworks, COFs),从此开启了sp2-c-COF的新篇章。sp2-c-COF因其全π共轭结构、高结晶度、超高稳定性和优异的光电性能而备受关注。但受限于C=C键可逆性差导致的反应类型和单体类型不足,sp2-c-COF结构和功能的多样性较差。后修饰策略通过将功能基团纳入预定的框架,有效避免了这些问题,为构建特定功能的sp2-c-COF提供了一种可行的解决方案。(1) 我们提出了一种通过巯基-烯点击反应,将C-C、C-S-C结构单元引入sp2-c-COF的普适性策略。首先合成了两种sp2-c-COF (COF-CN, COF-1),随后在它们的骨架C=C位点引入六种不同类型的巯基化合物。X-射线光电子能谱(XPS)和交叉极化魔角旋转13C 固态核磁谱等表征表明,这一策略能够灵活地通过巯基-烯点击反应在任何亚乙烯基连接的COFs骨架C=C位点进行结构修饰,极大丰富了sp2-c-COF的结构和功能多样性。该方法制备的巯基-烯点击反应产物(COF-CN-R, COF-1-R)表现出多样的光物理性质、亲疏水性,以及质子传导性,展现出广泛的潜在应用前景。该工作发表在ACS Applied Materials & Interfaces (DOI: 10.1021/acsami.4c19765)。图一:光引发和热诱导巯基-烯点击反应合成COF-CN-R和COF-1-R的图示(2) 二氧化碳(CO2)是温室气体的主要成分,但其也是一种可持续的碳源。因此,将CO2捕获和转化为高附加值化学品对改善生态环境和发展绿色有机化学品具有重要意义。在CO2的固定方法中,其与环氧化物的偶联反应因其100%的原子效率而备受关注。我们制备了结构单元中同时具有酸性氢键供体(-COOH, -NH2)和碱性(三嗪环)位点的新型COF催化剂,该催化剂由种类广泛的氰基单体和PIM-1对碳碳双键COF-CN进行氰基三聚环化反应合成。凭借可定制的氢键位点、高CO2亲和力和稳定性,这些COF催化剂表现出优异的CO2环加成催化性能,其中COF-CN-COOH的催化产率高达99.9%,选择性>99%。另外,由COF-CN与PIM-1共价连接而成的20%COF-CN@sPIM-1膜催化剂具有良好的界面稳定性,很容易回收和再利用,并保持良好的催化活性。进一步研究证明氢键供体的存在显著降低活化能是高效催化的关键。这项工作提出的COF主链上的氰基的三聚环化反应后修饰策略,丰富了亚乙烯基连接COF的结构性能多样性,具有一定的应用前景。该工作发表在Advanced Functional Materials (DOI: 10.1002/adfm.202422116)。图二:氰基三聚环化反应制备COF-CN-COOH,COF-CN-NH2和20%COF-CN@sPIM-1催化剂的图示该研究得到了国家自然科学基金项目和国家重点研发计划项目的资助。论文链接1:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.4c19765论文链接2:https://doi.org/10.1002/adfm.202422116环境化学与生态毒理学国家重点实验室2025年1月24日<!--!doctype-->
2025-01-24
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EcoImprove: 污水处理厂排放新污染物的水生态效应
曲久辉院士团队微生态过程与调控研究组近日在Mol. Syst. Biol.发表了关于污水厂排放的磺胺类抗生素对微生物的毒性兴奋效应进化机制。研究发现环境浓度磺胺类抗生素能导致微生物核心代谢基因的表观遗传甲基化修饰与基因突变,使得微生物的代谢策略发生转变,从而增加微生物耐药性(文章第一作者是中心博士研究生林慧)。这项研究是EcoImprove项目的收官之作。EcoImprove项目是水质学国家重点实验室与瑞士Eawag合作完成的,由国家自然基金委重点国际(地区)合作研究项目支持(见图1)。项目的特色是环境科学、生物学、统计学等的相互融合。2014年,瑞士Eawag率先启动了EcoImpact项目,项目的主要任务是(1)解析污水厂污染物排放对受纳河流生物群落的影响;(2)模拟试验探究污水厂排放微量污染物(与现在所称的新污染物基本一致)对生物结构与功能的影响。2015年,我们启动了EcoImprove项目,由水质学国家重点实验室6个研究组共同参与,其主要任务是(1)现场调研探讨污水厂升级改造对受纳河流生物群落的影响;(2)模拟试验探究污水厂排放微量污染物的水生态效应。双方在污水厂微量污染物造成敏感微生物的减少、营养物质能掩蔽微量污染物的效应、污水厂升级能使恢复生物的功能等研究结果取得一致。本项目的实施也为后来争取到的国家自然基金委重大项目(2024年开始)及中科院前沿科学重点研究项目(2016-2020)打下基础。另外,值得一提的是这项研究也已获得国家自然基金委科普项目的支持。 前年,项目组启动了EcoImprove 2,主要关注污水厂排放的病原微生物和病毒对流域人群健康的影响,重点已从流域内生态风险过渡到生态和人群健康风险并举。图1 EcoImprove项目研究历程注:左边是不同的研究对象;右边是研究的科学问题近日发表文章链接:https://doi.org/10.1038/s44320-025-00087-4EcoImprove项目介绍链接:https://doi.org/10.1016/j.fmre.2022.09.034环境水质学国家重点实验室2025年1月17日
2025-01-17
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傅伯杰院士团队在全球旱区凋落物分解研究中取得新进展
中国科学院生态环境研究中心城市与区域生态国家重点实验室傅伯杰院士团队在全球旱区凋落物分解研究中取得新进展。相关研究成果以题为“Patterns and Driving Factors of Litter Decomposition Rates in Global Dryland Ecosystems”发表在国际重要刊物《Global Change Biology》。 凋落物分解在生态系统中发挥着连接地上和地下碳循环、养分循环以及能量流动的关键作用。然而,全球变化对这一过程产生了深远影响,尤其在对自然和人为干扰敏感的干旱区。科学界对于干旱生态系统中凋落物分解的程度及其驱动因素仍知之甚少,限制了我们对干旱区生态系统碳循环的全面理解,制约了针对这些敏感区域的生态管理措施的优化。 研究构建了一个全球干旱区凋落物分解数据库,记录了来自全球158个地点的2204条观测数据,包括月尺度凋落物分解速率以及气候、土壤和凋落物属性参数,涵盖不同的生态系统类型和干旱亚区。研究结果显示,随着干旱程度增加,凋落物分解速率呈现下降趋势。凋落物分解速率在四个亚区之间存在显著差异,其中干旱半湿润区(3.24% /月)> 半干旱区(3.15% /月)> 干旱区(2.62% /月)> 极干旱区(2.35% /月)。城市和农田系统的分解速率显著高于自然生态系统,主要因为灌溉和施肥等管理措施改变了土壤条件,从而加速了凋落物分解过程。凋落物分解的时间动态可以由负指数衰减模型描述,在不同分解阶段受不同因素调控。早期阶段(0-6个月)以降水和大气温度为主,中期阶段(6-12个月)凋落物氮含量的重要性增强,晚期阶段(>12个月)土壤有机碳、氮以及凋落物初始碳氮比起主导作用。研究结果为碳循环模型优化和生态管理提供了科学依据,强调了适应性管理对增强干旱区碳汇功能的重要性。图1 不同变量对全球干旱区凋落物分解速率在不同阶段的相对影响。(a)所有数据(b)分解早期(c)分解中期(d)分解晚期图2 全球旱区凋落物分解速率在早、中和晚期的主要调控因素概念模型 中国科学院生态环境研究中心博士研究生赵月丹为论文第一作者,吕楠研究员为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金和中国科学院-马普学会国际合作项目的支持。文章链接:https://doi.org/10.1111/gcb.70025城市与区域生态国家重点实验室2025年1月9日
2025-01-09
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王亚韡研究员团队关于环境污染物的暴露与健康影响研究取得新进展
近期,中国科学院生态环境研究中心王亚韡研究员团队与国家纳米科学中心陈春英院士团队合作,在全氟和多氟烷基化合物(Per- and polyfluoroalkyl substances, PFAS)暴露对肺癌转移的影响及分子机制研究中取得新进展,相关研究成果以Increased perfluorooctanoic acid accumulation facilitates the migration and invasion of lung cancer cells via remodeling cell mechanics为题,发表于《美国国家科学院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America,P Natl Acad Sci USA)。PFAS是广泛存在的新型持久性有机污染物,其相关暴露风险和不良健康影响已经引起世界各国的高度关注。PFAS可以在多种环境和生物基质中检测到,并且可以通过不同的外部暴露途径进入人体,并通过血液循环分布和积累在组织、器官和生物体液中。流行病学数据显示,PFAS的浓度与人类多种疾病显著有关,如肾癌、肝癌、卵巢癌等。肺是PFAS富集的靶器官之一,同时肺癌是世界上发病率和死亡率的癌症,但尚无PFAS对肺癌影响机理的研究。本研究通过采集健康志愿者和肺腺癌患者的血液和组织样本,使用岛津公司的高效液相色谱串联质谱(LCMS-8060),靶标测定不同人群中PFAS的浓度水平和分布特征。结果表明,PFOA是人体内富集含量最高的PFAS单体之一,肺腺癌患者体内PFOA污染物含量相较健康志愿者显著上升;肺癌细胞转移、高分期患者的体内PFOA富集量显著高于低分期的肺癌患者。结合肺癌动物模型,发现在环境相关剂量下PFOA暴露能够显著促进肺内转移和胸腔转移,并且呈现剂量依赖性,提示PFOA暴露能够促进肺癌转移。在基于细胞模型的验证实验中,发现经PFOA暴露后,肺腺癌细胞系中的整合素表达下调,这与肺腺癌患者的肿瘤中观察到的表达趋势相似。进一步的临床病例验证结果表明,肺腺癌患者的肿瘤中PFOA的含量水平与整合素蛋白表达具有显著负相关,证实了PFOA与整合素的相互作用对肿瘤的发展起着重要的作用。本研究提出了PFOA促肺癌发展的潜在机制:PFOA主要通过调控肺癌细胞骨架重排,改变肿瘤细胞的力学性质,促进肺癌细胞的迁移、肿瘤干性和免疫逃逸能力上升,从而促进肺癌转移和进展。图1. 健康志愿者和肺腺癌患者体内PFAS的赋存水平和特征图2. 肺腺癌患者体内整合素蛋白的表达与PFOA含量的相关性该工作基于临床现象-动物模型验证-细胞模型研究-分子学机制探究的污染物毒理性质全链条研究范式,首次报道了PFAS可以诱导肺癌发展及转移的毒性效应,进一步加深对PFAS毒理性质的认知,为制定合理的管控政策提供实验基础和理论支持。国家纳米科学中心博士研究生梅婕、解放军总医院第一医学中心胸外科副主任医师江继鹏、中国科学院生态环境研究中心博士研究生李曌、国家纳米科学中心硕士研究生潘越和许克为本文的共同第一作者。中国科学院生态环境研究中心黎娟副研究员、国家纳米科学中心刘颖研究员和陈春英研究员为共同通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国科学院战略性先导科技专项 (B类)、中国医学科学院创新工程和新基石研究员项目等的支持。原文链接:https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2408575121图3. 全氟辛酸PFOA通过PI3K信号通路调控肿瘤细胞骨架和力学性质,促进肿瘤转移环境化学与生态毒理学国家重点实验室2024年12月20日<!--!doctype-->
2024-12-20
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环境水质学室刘刚研究员、董慧峪研究员两篇论文分获ES&T 2023年度最佳论文奖
近日,美国化学学会(ACS)旗下Environmental Science and Technology(简称ES&T)公布了ES&T2023年度30篇“最佳论文”名单。ES&T期刊2023年度最佳论文是该期刊经ES&T编委评选委员会从2023年出版的约1600篇论文中严格遴选后评出。获奖论文分环境科学、环境技术、环境政策、综述、观点等类别。环境水质学国家重点实验室刘刚研究员研究论文“Assessing the Mass Concentration of Microplastics and Nanoplastics in Wastewater Treatment Plants by Pyrolysis Gas Chromatography–Mass Spectrometry”(高被引)、董慧峪研究员论文“Unravelling High-Molecular-Weight DBP Toxicity Drivers in Chlorinated and Chloraminated Drinking Water: Effect-Directed Analysis of Molecular Weight Fractions”分别荣获ES&T 2023年度环境科学领域最佳论文奖。污水处理厂中,微塑料(MPs)水平通常通过颗粒数量进行评估,但是微塑料(尤其纳米塑料,NPs)的质量浓度仍不清楚。刘刚研究员团队建立了基于热裂解气相色谱-质谱法测定水环境微纳塑料质量浓度的方法,对比了两个污水处理厂中不同粒径(0.01–1、1–50 和 50–1000 μm)微塑料和纳米塑料的质量浓度变化。研究发现,MPs的质量浓度从进水中的 26.23 降至1.75 μg/L,NPs的质量浓度从 11.28 μg/L降至0.71 μg/L,去除率分别达到 93.3% 和 93.7%,其中纳米塑料(0.01–1 μm)占比5.6–19.5%,其去除率低于微塑料(>1 μm);基于全年污水排放量估算,每年约有 0.321 吨微塑料、0.052 吨纳米塑料排放至河流中。该研究分析了污水中粒径范围0.01–1000 μm 的微塑料和纳米塑料的质量浓度,为了解污水处理厂中微纳塑料的污染与排放水平、及其分布特征提供了宝贵的信息。图1污水处理厂全流程微纳塑料质量浓度监测当前饮用水中消毒后生成的消毒副产物(DBPs)仍有近50%处于未知状态,且常规质谱识别未知DBPs方法难以明确识别出DBPs的毒性贡献。基于此,董慧峪研究员与美国南卡罗来那大学Susan D. Richardson教授、美国伊利诺伊大学香槟分校Michael J. Plewa教授、美国国家强磁场实验室Chad R. Weisbrod博士、Amy M. McKenna博士等采用“高致毒组分识别+物化特征解析”的研究思路(图2),解析了氯、氯胺消毒后饮用水中大分子DBPs(>C2)的不同分子量组分的细胞毒性与物化特征:发现在分子量<1 kD、1-3 kD、3-5 kD和>5 kD的组分中,<1 kD组分具有最高的细胞毒性和遗传毒性;采用全球分辨率最高的21T FT-ICR质谱(美国国家强磁场实验室)解析了<1 kD组分未知大分子DBPs的分子组成,共识别出3599个未知Cl-DBPs;随着识别出大分子DBPs中氯原子数增加,O/C呈上升趋势,芳香指数则呈下降趋势;此外,还明确了氯胺消毒中未知大分子DBPs是消毒后生成的总有机卤素的主要组成,由于氯胺的“缓释效应”,氯胺消毒后的水中识别出更多未知大分子Cl-DBPs。上述结果将毒性评估与未知DBPs识别相结合,为了解饮用水氯、氯胺消毒后生成的高毒性组分与物化特征提供了新见解。图2 毒性导向的饮用水中未知消毒副产物识别ES&T2023年最佳论文奖链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.4c12812论文1链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.2c07810论文2链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.3c00771环境水质学国家重点实验室2024年12月19日
2024-12-19