科研进展

宋茂勇研究组在催化剂选择性调控方面取得新进展

  在前期的研究中,我们发现N元素掺杂能够显著提升TiO2的甲苯选择氧化性能,并初步证明在TiO2表面形成的N--Ti3+-Ov可能是甲苯选择性氧化的活性位点(Cell Reports Physical Science, 2022, 3, 100936)。我们进一步提出TiO2负载Pt提升甲苯选择氧化活性,但Pt负载带来的过氧化作用会显著降低反应的选择性(50.1%)。宋茂勇研究团队与清华大学肖海团队合作,针对如何调控Pt/TiO2的催化选择性开展了深入研究。 

  理论计算表明,Pt/TiO2催化剂的Ti3+是甲苯的甲基CH选择性氧化的活性位点,而Pt是甲苯过氧化的活性位点。常规合成的Pt/TiO2单原子催化剂具有典型的Pt-O二配位结构,有趣地是,四配位的Pt位点不会活化氧分子导致甲苯过氧化。在此基础上,我们利用还原TiO2为载体,氯铂酸(H2PtCl6)的水溶液为Pt前驱体,合成了Pt/B-TiO2催化剂。由于Pt与还原TiO2的电子相互作用较弱,电子从PtCl配位转移形成稳定的Pt-Cl键。Cl配位使得Pt二配位结构转化为四配位结构(图1),在洗涤和焙烧处理后Pt-Cl键仍然稳定存在,抑制了Pt位点的甲苯过氧化活性。与此同时,富电子的Pt原子有利于Ti3+的稳定,进一步提升了甲苯的选择氧化效率。该方法有效调控了TiO2负载Pt催化剂的选择性,对甲苯的甲基CH键氧化的选择性可以达到100% 

    

1 甲苯选择氧化活性位点示意图和Pt/TiO2催化剂的甲苯选择氧化性能

  相关研究成果发表于Journal of the American Chemical Society。生态环境中心麻春艳副研究员为第一作者,生态环境中心宋茂勇研究员和清华大学肖海教授为通讯作者。该研究得到国家自然科学基金(22125606, 21976198, 21777175)项目的支持。 

  论文链接1https://doi.org/10.1016/j.xcrp.2022.100936 

  论文链接2https://doi.org/10.1021/jacs.3c03257 

    环境纳米技术与健康效应重点实验室

2023年5月10日

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